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葉金花教授成果精選丨點水成金，催碳生花，引領光催化領域發(fā)展之人

來源：本站時間：2019-12-01 22:33:50 瀏覽：7504次

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1. Nano Energy：超薄卟啉基金屬有機框架化合物的高效可見光催化產(chǎn)氫性能

開發(fā)無機半導體光催化劑用以光催化反應，進而生產(chǎn)清潔可再生的氫能已經(jīng)吸引了研究者們極大的關注。本文中作者制備了一種具有鈦羰基團簇的卟啉基有機框架化合物（PMOF），在可見光照射下，利用Pt作為助催化劑時其光催化產(chǎn)氫率高達8.52 mmol·g^?1·h^?1。

這一PMOF光催化反應為典型的配體-金屬轉(zhuǎn)移（LMCT）過程，即光生電子從卟啉基配體（集光體）轉(zhuǎn)移至鈦羰基團簇（催化中心），因此增強了電荷載流子的空間分離。此外，長期穩(wěn)定性實驗也證明PMOF在光催化產(chǎn)氫時具有出色的抗水侵蝕和光穩(wěn)定性。

An ultrathin porphyrin-based metal-organic framework for efficient photocatalytic hydrogen evolution under visible light, Nano Energy, 2019, 62, 250-258.

2. Appl. Catal., B：Bi₂MoO₆上氧缺陷誘導的特殊CO₂吸附模型及其高度選擇性產(chǎn)CH₄性能

尋找能夠?qū)O₂轉(zhuǎn)化為CH₄且具有超高選擇性的光催化劑是人工光催化領域極具挑戰(zhàn)的課題。本文中作者合成了具有氧缺陷的Bi₂MoO₆，在可見光照射下，其能夠?qū)O₂高效轉(zhuǎn)化為CH₄，反應中的高度選擇性接近96.7%。

表征結果和DFT計算表明Bi₂MoO₆{001}面上的氧缺陷（OVs）不僅增強了光的富集和電子/空穴對的分離，而且使CO₂在特殊的二齒碳酸鹽模型下進行吸附，這種熱動力學過程進一步促進了^*CO中間體的形成，從而促進了CH₄的轉(zhuǎn)化。

基于原位紅外光譜的結果可知，CO₂的吸附模型和氧缺陷存在與否兩種條件下的反應中間體。此外，作者提出了高度選擇性轉(zhuǎn)化生成CH₄的光催化機理。這項研究為氧缺陷在選擇性CO₂光轉(zhuǎn)化以及設計高效產(chǎn)CH₄系統(tǒng)方面提供了新方法。

Oxygen vacancies induced special CO₂ adsorption modes on Bi₂MoO₆ forhighly selective conversion to CH₄, Appl. Catal., B, 2019, 259, 118088.

3. Adv. Funct. Mater.：聚合碳氮化合物的目標剝離和重組裝及其高效的光催化性能

有目的地轉(zhuǎn)換光催化材料的性能，同時將這些優(yōu)點完全應用在不同的光氧化還原反應中對于充分利用太陽能極其重要。然而，要達到這一目標仍困難重重。本文中作者展示了一種溫和、綠色、可逆的剝離-重組裝策略，用以轉(zhuǎn)換聚合碳氮化合物的性能，從而將其應用在不同光氧化還原反應中。

原位產(chǎn)生的H₂O分子的巨大擴張效應被限制在不同層間，這使得超薄聚合碳氮化合物能夠在較為溫和的溶液中（pH≈1.3）達到48%的高產(chǎn)率。更為重要的是，剝離-重組裝的過程可以使碳氮化合物隨著其層間組分的變換達到性能轉(zhuǎn)換的目的。

此外，經(jīng)過剝離和重組裝得到的碳氮化合物在降解異丙醇時表現(xiàn)出了超高的光催化和產(chǎn)氫性能，其表觀量子效率在420nm光照條件下分別高達27%和46%。

Targeted exfoliation and reassembly of polymeric carbon nitride for efficient photocatalysis,Adv. Funct. Mater.,2019, 29, 1901024.

4. Adv. Funct. Mater.：超薄鈷錳納米片在電子供給效應下高效的光電化學水氧化性能

本文中作者制備了一種包含無定形Co(OH)_x層和超小Mn₃O₄納米晶的超薄鈷錳納米片，并將其作為α-Fe₂O₃薄膜的高效助催化劑應用在光電化學（PEC）水氧化的研究中。相比純α-Fe₂O₃薄膜，均勻分布的Co-Mn納米片的存在使其光電流在1.23V時較可逆氫電極（RHE）提高了2.6倍之多，且其陰極電勢相比初始電勢移動約200mV。

此外，經(jīng)修飾的光陽極表現(xiàn)出了極佳的抗光腐蝕性，并在超過10h后仍能保持出色的穩(wěn)定性。納米片中包含的Mn位點為Co位點提供了電子供給通道，促進了OH基團的活化，極大地提高了其光催化水氧化性能。這些發(fā)現(xiàn)為設計PEC中的高性能助催化劑提供了有益的指導，同時為混合金屬化合物的可控制備指明了新的方向。

Ultrathin cobalt-manganese nanosheets: an efficient platform for enhanced photoelectrochemical water oxidation with electron-donating effect, Adv. Funct. Mater., 2019, 1904622.

5. Adv. Sci.：太陽光驅(qū)動下鈷鐵共摻雜WO_2.72光催化系統(tǒng)在堿溶液中的高效產(chǎn)氧產(chǎn)氫

對于高效分解水系統(tǒng)來說，產(chǎn)氧電極是其中極其重要的組成部分。先前的工作中人們主要關注的是3d過渡金屬基電催化劑中電子結構調(diào)控對產(chǎn)氧反應（OER）的影響。然而，由于在堿性溶液中進行OER時的不穩(wěn)定性，因此對調(diào)控原子序數(shù)大且具有較復雜電子結構的W基化合物鮮有報道。

本文中作者報道了具有多孔海膽狀結構的鈷鐵共摻雜WO_2.72（Co&Fe-WO）光催化系統(tǒng)，其共摻雜誘導的電子結構調(diào)控使得原先在堿性環(huán)境中不穩(wěn)定的WO_2.72更為穩(wěn)定，并提高了材料反應的效率。其中，共摻雜降低了W化學價帶的高度，確保了W基催化劑的持久性，并提高了W和O的吸電子性，使得Co和Fe在OER反應中具有較高的價態(tài)，豐富了作為反應活性位的表面羥基。

此外，Co&Fe-WO表現(xiàn)出了極低的過電勢（226 mV, J = 10 mA cm^-2），較低的塔菲爾斜率（33.7 mV dec^-1）和良好的導電性。將Co&Fe-WO催化劑應用在光伏分解水系統(tǒng)中可以穩(wěn)定產(chǎn)氫50h，其太陽能產(chǎn)氫效率高達16.9%。

這項研究中，W基催化劑電子結構的調(diào)控效果顯著，這為將極具前景但穩(wěn)定性差的催化劑應用在太陽能轉(zhuǎn)化領域提供了有益的借鑒。

Co and Fe Codoped WO_2.72 as Alkaline-Solution-Available Oxygen Evolution Reaction Catalyst to Construct Photovoltaic Water Splitting System with Solar-To-Hydrogen Efficiency of 16.9%，Adv. Sci.,2019, 6, 1900465.

6. Angew. Chem. Int. Ed.：太陽光驅(qū)動下僅需1.1%光能儲存的CuO_x/Al₂O₃及其增強的水-氣轉(zhuǎn)移反應

通過煤氣化產(chǎn)氫為將煤轉(zhuǎn)化為其他化學能源提供了途徑，但是煤氣化的關鍵過程和熱催化水-氣轉(zhuǎn)移反應（WGS）在能源技術中的能量損失仍然較大。本文中作者利用太陽光驅(qū)動的WGS過程替代了傳統(tǒng)的熱催化過程，極大地降低了能源的損耗。

在光照條件下，CuO_x/Al₂O₃展現(xiàn)了出色的催化性能，相比貴金屬基催化劑，其效率更高。更為重要的是，太陽光驅(qū)動的WGS不消耗電/熱能，僅僅需要1.1%的光能儲存。此外，作者指出，太陽能驅(qū)動的WGS反應主要是在光熱催化和光催化的共同作用下實現(xiàn)的。

Solar-driven water-gas shift reaction over CuO_x/Al₂O₃with 1.1% of light-to-energy storage, Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 7708-7712.

7.Chem. Commun.：選擇性包覆銅納米顆粒的超薄碳籠及其負載SrTiO₃的可見光分解水產(chǎn)氫性能

金屬誘導光催化（MIP）已經(jīng)成為太陽能轉(zhuǎn)化研究領域中高效利用可見光響應化合物的有效方法。金屬銅儲量豐富、價格低廉，具有出色的光吸收性能，因此吸引了研究者極大的關注。然而，銅基催化劑在水和氧存在時極不穩(wěn)定，這導致了銅化合物的快速氧化和性能的降低。近來的電化學催化研究表明，碳層可以有效地保護過渡金屬不被氧化。

本文中作者利用溫和的化學氣相沉積（CVD）法制備了厚度可調(diào)的碳籠，從而得到了極為穩(wěn)定的Cu@C/STO(SrTiO₃)。得益于銅的自催化性，使得碳籠選擇性包覆的目標得以實現(xiàn)。其中，具有厚度為1nm的碳籠且質(zhì)量分數(shù)為3%的Cu@C/STO-10 ml表現(xiàn)出了高效且穩(wěn)定的可見光光催化產(chǎn)氫能力。此外，Cu@C/STO在空氣中熱催化還原4-硝基苯酚(4-NP)和2-氨基苯酚（4-AP）時也具有出色的性能。

Copper nanoparticles selectively encapsulatedin an ultrathin carbon cage loaded on SrTiO₃asstable photocatalysts for visible-light H₂ evolutionvia water splitting, Chem. Commun.,2019,55, 12900.

8. Nanoscale：基于Li電化學調(diào)控法制備自模板構筑的一維NiMo納米線及其產(chǎn)氫性能

NiMo基材料被認為是替代堿性電解質(zhì)產(chǎn)氫反應中Pt電催化劑的最佳候選。然而，通過電化學方法構筑納米結構，尤其是一維NiMo材料尤其困難。本文中作者利用Li電化學調(diào)控技術，首次在NiMoO₄納米棒中嵌入鋰離子得到了一維NiMo納米線。在1M KOH中，NiMo催化劑表現(xiàn)出了較高的HER反應性能，其在電流密度為10mA cm^-2時具有較低的過電勢、較小的塔菲斜率和電荷轉(zhuǎn)移電阻。

此外，NiMo催化劑具有較高的法拉第效率，且在長期反應過程中沒有催化性能的衰減。NiMo催化劑出色的性能主要得益于Ni和Mo間的協(xié)同作用和獨特的納米結構，這可以暴露更多的活性位點，從而促進了物質(zhì)轉(zhuǎn)移和氫氣的釋放。

Self-templated construction of 1D NiMonanowires via a Li electrochemical tuning method for the hydrogen evolution reaction, Nanoscale, 2019, 11, 19429.

9. Nat. Commun.：選擇性光支持的單鎳原子催化劑及其太陽光驅(qū)動的CO₂甲烷化反應

由于散射太陽光輻射下物體的溫度遠低于80℃，所以常規(guī)條件下太陽光驅(qū)動的CO₂甲烷化反應難以進行。本文中作者利用選擇性光吸收體構筑了光熱系統(tǒng)，從而在較弱的光輻射條件下（1 kWm^-2）可以產(chǎn)生高溫（288℃），這高于傳統(tǒng)光熱催化劑系統(tǒng)溫度達3倍之多。

此外，具有單鎳原子的超薄無定型Y₂O₃（SA Ni/Y₂O₃）表現(xiàn)出了優(yōu)異的CO₂甲烷化反應性能。通過選擇性光吸收體的支持，SA Ni/Y₂O₃在太陽光輻射下達到了80%的CO₂轉(zhuǎn)化效率和7.5 Lm^-2 h^-1的CH₄產(chǎn)率。這項研究證明該系統(tǒng)能夠直接富集分散太陽能，從而具有將CO₂轉(zhuǎn)化為有價值的化學品的巨大潛力。

Selective light absorber-assisted single nickel atom catalysts for ambient sunlight-driven CO₂ methanation, Nat. Commun.,2019, 10:2359.

作者簡介

葉金花教授1983年畢業(yè)于浙江大學，1984年赴日本東京大學留學，1987年獲理學碩士，1990年獲理學博士學位。畢業(yè)后先后受聘于日本大阪大學和日本國立物質(zhì)材料研究機構。從1993年起歷任NIMS主任研究員、主干研究員、主席研究員。

2006年起任光催化材料研究中心主任，2011年起任環(huán)境再生材料研究中心主任。2008年起兼任北海道大學化學院教授。2005年入選教育部長江學者獎勵計劃講座教授，2006年獲得國家海外杰出青年基金，2010年入選中組部國家千人計劃。2011策劃及全力推進成立“天津大學—NIMS聯(lián)合研究中心”，兼任聯(lián)合研究中心主任。

近10多年來，葉金花教授帶領20人左右的研究團隊從事新型高效半導體光催化材料的開發(fā)以及在太陽能轉(zhuǎn)換和環(huán)境凈化方面應用的研究，先后承擔了日本政府及產(chǎn)業(yè)界十幾項重大研究項目，取得了多項國際領先的創(chuàng)新性成果。在Nature，Nature Materials，Phy. Rev. Lett.，Angew. Chem. Int. Ed.，J. Am. Chem. Soc.， Adv. Mater.，Adv. Funct. Mater.，ACS Nano等國際著名雜志上發(fā)表論文450余篇，迄今已獲得同行約21000余次引用，單篇論文引用最高超過2100次，H因子75。

目前兼任日本光功能材料學會組織委員會成員，光化學轉(zhuǎn)化及太陽能存儲國際學會(IPS)，國際組織委員會成員，Science and Technology of Advanced Materials副主編，NPG Asia Materials編輯咨詢顧問委員會成員，Progress in Natural Science: Materials International編委成員等。

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