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國(guó)家杰青張新波團(tuán)隊(duì)，最新Angew！

來(lái)源：時(shí)間：2024-05-27 09:54:55 瀏覽：1106次

第一作者：Jun Guo、Jia-Yi Du

通訊作者：劉萬(wàn)強(qiáng)教授、黃崗研究員、張新波研究員

通訊單位：長(zhǎng)春理工大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所

DOI: 10.1002/anie.202406465.

研究背景

活性位點(diǎn)周?chē)臍滏I（H-鍵）相互作用使得有機(jī)電極材料（OEMs）在水系鋅-有機(jī)電池（ZOBs）中發(fā)揮著不可或缺的作用，但還沒(méi)有研究充分揭示其真正的影響?；诖耍?/span>長(zhǎng)春理工劉萬(wàn)強(qiáng)教授和長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所張新波研究員、黃崗研究員團(tuán)隊(duì)選擇了一系列以醌為基礎(chǔ)的H-鍵數(shù)逐漸增加的小分子，從而揭示H-鍵對(duì)OEMs電化學(xué)性能的具體影響。研究發(fā)現(xiàn)，只有適當(dāng)?shù)腍-鍵數(shù)才能使OEMs和OEMs與電解液之間的相互作用達(dá)到最佳平衡，從而穩(wěn)定循環(huán)過(guò)程中的分子結(jié)構(gòu)，提高活性位點(diǎn)和活性材料的利用率。

文章要點(diǎn)

1、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，具有最合適H-鍵數(shù)的2, 5-二氨基-2, 5-環(huán)己二烯-1, 4-二酮（DABQ）有著376.3 mA h g^-1的高容量（97%的活性位點(diǎn)利用率），在10 mA g^-1下具有創(chuàng)紀(jì)錄的20 mV的充/放電電位間隙，并且在5 A g^-1下循環(huán)1500次后仍保持100%的容量。即使將負(fù)載質(zhì)量增加到66.2 mg cm^-2，DABQ仍可以提供超過(guò)193.3 mA h g^-1的可逆容量，這是以前從未達(dá)到過(guò)的記錄。

2、除優(yōu)異的電化學(xué)性能以外，DABQ//Zn電池還具有空氣再充電能力，可以在沒(méi)有外部電源的情況下長(zhǎng)期工作。本項(xiàng)工作為適當(dāng)H-鍵數(shù)的OEMs解決限制高性能ZOBs提供有力論證。

圖文展示

圖1.醌基H-鍵結(jié)構(gòu)的形成和斷裂示意圖，5個(gè)醌類化合物的¹H NMR譜圖

圖2.DABQ//Zn的電化學(xué)性能

圖3.理論計(jì)算

圖4.DABQ的表征

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