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來源：時間：2024-04-16 10:54:32 瀏覽：1192次

第一作者：Yu Tao

通訊作者：熊禹副教授、王定勝教授、歐鴻輝研究員

通訊單位：中南大學、清華大學、西安交通大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202400625.

研究背景

通過人工光催化將CO₂轉化為增值的含碳化學物質，即CO₂還原反應（CO₂RR），被認為是緩解日益嚴重的能源危機和氣候變化的一種有前途的策略。然而，由于線性CO₂的化學惰性，與析氫反應（HER）競爭，隱藏活性位點以及光生電子-空穴對的分離/轉移延遲，其實際應用仍然具有挑戰(zhàn)性。其中，單原子催化劑（SACs）因其獨特的電子結構和優(yōu)異的催化性能而備受關注。這些材料為吸附的CO₂提供了活性位點，降低了能量勢壘，促進了光生電荷轉移——利用光敏劑轉移的光電子，是CO₂RR的理想助催化劑。在光催化中，單金屬原子位點和空位可以加速光生電子的轉移，提高光催化性能?；诖?，中南大學熊禹副教授、清華大學王定勝教授和西安交通大學歐鴻輝研究員等人報道了一系列單原子釕（Ru）位點，負載在具有不同金屬負載量的富缺陷氫氧化鎳納米板上（Ni(OH)_x NBs），記為w-SA-Ru/Ni(OH)_x，其中w=0.06、0.29、0.58、0.60、0.64、3.35 wt.%，表示電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜（ICP-AES）通過光還原策略檢測到的Ru的含量。

文章要點

1、電子順磁共振（EPR）結合像差校正高角環(huán)形暗場掃描透射電鏡（AC-HAADF-STEM）圖像的Z-對比分析結果證實，Ni(OH)_x NBs上的單原子Ru位點占據(jù)了凹坑邊緣的空位，形成單原子Ru位點和凹坑的相鄰位點。值得注意的是，Ru負載量為0.60 wt.%的SA-Ru/Ni(OH)_x（0.60 SA-Ru/Ni(OH)_x）在光催化CO₂RR過程中表現(xiàn)出最高的催化性能（27.6 mmol g^-1 h^-1）。負載量過高（0.64 wt.%，18.9 mmol g^-1 h^-1；3.35 wt.%，9.4 mmol g^-1 h^-1）或負載量過低（0.06 wt.%，15.8 mmol g^-1 h^-1；0.29 wt.%，21.95 mmol g^-1 h^-1；0.58 wt.%，23.4 mmol g^-1 h^-1）的Ru位點對其催化性能有負面影響。

2、密度泛函理論（DFT）計算與實驗結果相結合表明，CO₂可以在Ni(OH)_x的凹坑吸附；單原子Ru位點有助于吸附CO₂的轉化，降低*COOH的生成能量，加速反應；過多的單原子Ru位點會占據(jù)空位，阻礙了CO₂RR的完成。

圖文展示

圖1.合成策略和表征

圖2. EXAFS分析和EPR光譜表征

圖3. CO₂RR的催化性能

圖4. DFT計算

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