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北京大學，又一篇JACS！

來源：時間：2024-04-15 14:09:21 瀏覽：893次

第一作者：Jianan Erick Huang、Yiqing Chen、Pengfei Ou、Xueda Ding

通訊作者：Edward H. Sargent院士、駱明川助理教授

通訊單位：加拿大多倫多大學、北京大學

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c00312.

研究背景

丙二醇（PG）是一種化學物質(zhì)，目前用于制造聚酯和防凍劑，具有高碳強度。通過環(huán)氧丙烷的兩步工藝合成PG，成本高、化學廢物多，每噸總排放量約為4.7噸CO₂。當電化學氧化時，丙烯容易產(chǎn)生一系列氧化產(chǎn)物。可再生能源驅(qū)動的電合成有可能有助于PG的脫碳生產(chǎn)，但丙烯在環(huán)境條件下的電化學氧化受到產(chǎn)品分布廣泛的影響，導致對所需PG的FE較低?；诖?，加拿大多倫多大學Edward H. Sargent院士和北京大學駱明川助理教授等人研究了催化劑的設計和活化如何將反應導向所需的單一產(chǎn)物PG。循環(huán)伏安法（CV）和operando拉曼光譜研究表明，Pd和PdO在活化過程中表面形成的氫氧化物控制了選擇性，提高了在接近中性pH電解質(zhì)（pH=3-10）中對PG的反應速率，該效應在初始操作期約2 h后先增加，后穩(wěn)定下來。

文章要點

1、不希望發(fā)生的Pd溶解會導致丙酮的產(chǎn)生，但該過程會被激活過程所阻止，一旦氫氧化物形成過程開始，PG就會成為主要產(chǎn)物。這種亞穩(wěn)態(tài)氫氧化物層是在陽極偏壓下在局部酸性環(huán)境中形成的，并通過類似Mars-van krevelen的機制與表面吸附的丙烯發(fā)生反應。作者篩選了金屬摻雜劑，發(fā)現(xiàn)其中一些（如Sn和Ru）改變了氫氧化鈀形成的活化過程。其他的，如Rh，不改變Pd活性位點的建立，并增加對PG的選擇性。

2、密度泛函理論（DFT）表明，對比純Pd，Rh摻雜降低了C₃H₈O₂*形成所需的能量，并降低了隨后解吸步驟的能量成本。實驗結(jié)果還表明，對比純Pd，PdRh上的局部電流密度更高，PG的過氧化產(chǎn)物濃度更低。在連續(xù)運行100 h以上的實驗中，最佳催化劑表現(xiàn)出穩(wěn)定的性能，F(xiàn)E為75%，選擇性超過93%。

圖文展示

圖1.丙烯氧化途徑和成本

圖2.丙烯氧化與pH和氧化電位的關系

圖3.選擇性時間演變原因的機制研究

圖4.使用金屬摻雜劑改善PG性能

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