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江海龍團(tuán)隊(duì)JACS.：自底向上策略，增強(qiáng)NC的催化活性！

來源：時(shí)間：2024-04-01 14:16:58 瀏覽：1176次

第一作者：Qing You、He Wang、Yan Zhao、Wentao Fan

通訊作者：江海龍教授、伍志鯤研究員

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)、中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院

DOI: 10.1021/jacs.3c13635.

【研究背景】

近年來，金屬納米團(tuán)簇（NCs，超小金屬納米顆粒）引起了越來越多的關(guān)注，部分原因是它們具有原子精度的可調(diào)性。金屬原子摻雜被廣泛應(yīng)用于調(diào)整NCs的理化性質(zhì)，并使其組成（結(jié)構(gòu)）?性質(zhì)相關(guān)聯(lián)。然而，表面非金屬原子的引入，如單個(gè)非金屬原子的摻雜、替換或添加，由于控制困難，具有挑戰(zhàn)性，且很少有報(bào)道?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)江海龍教授等人開發(fā)了一種方法，實(shí)現(xiàn)了NC表面單非金屬原子摻雜、置換和添加，成功合成并精確表征了三種新的NCs：Au38I、Au38S和Au38IS。Au38I和Au38S擁有略有不同的原子結(jié)構(gòu)但相似2H晶體排列，而Au38和Au38S擁有相似的原子結(jié)構(gòu)但不同的晶體排列，表明I和S原子影響不同的原子和晶體結(jié)構(gòu)，沒有同步改變。Au38S和Au38IS的吸收譜幾乎相同，但Au38I的吸收譜略有變化，說明金屬NCs的紫外光譜與其結(jié)構(gòu)相關(guān)。

【文章要點(diǎn)】

1、作者首次開發(fā)了一種方法，實(shí)現(xiàn)了超微金屬納米顆粒（金屬納米團(tuán)簇NCs）連續(xù)摻雜、置換和添加，成功合成并表征三種新型bcc型金屬納米顆粒Au38I(S-Adm)19, Au38S(S-Adm)20, and Au38IS(S-Adm)19 (S-Adm:1-金剛硫酸酯）。

2、研究發(fā)現(xiàn)，NCs表面裁剪和MOF官能團(tuán)修飾有效地影響金屬NC的催化活性，為MOFs涂層后金屬NCs的性能提供了新的途徑。表面MOF作為囊-殼層保護(hù)NC，增強(qiáng)其水溶性，對水相的催化作用具有重要意義。本工作對結(jié)構(gòu)（組成）和性質(zhì)裁剪具有重要意義，為金屬NC的結(jié)構(gòu)（組成）-性質(zhì)相關(guān)性提供了見解，有望促進(jìn)相關(guān)領(lǐng)域的研究。

【圖文展示】

圖1.Au₃₈I、Au₃₈S、Au₃₈IS的合成和晶體學(xué)排列

圖2.三種Au₃₈NCs的Au₃₀和Au₂₉核

圖3.三種Au₃₈NC的吸收光譜和PL光譜

圖4.Au₃₈@UiO-66-X（X = F₄、H、COOH和 NH₂）的合成與結(jié)構(gòu)表征

圖5.Au₃₈@UiO-66-X（X = F₄、H、COOH和 NH₂）的催化性能

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