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自由切換！碘控制活性金屬中心自旋態(tài)改變，操縱光催化

來源：時(shí)間：2024-01-24 10:24:35 瀏覽：1440次

第一作者：Huang Guo-Zhang、Xia Yuan-Sheng

通訊作者：劉江教授、蘭亞乾教授

通訊單位：華南師范大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c09513

【研究背景】

光催化被認(rèn)為是緩解能源危機(jī)和環(huán)境污染的最佳策略之一，但光催化劑的催化效率受到光捕獲能力、底物吸附和活化能、光生載流子的分離和傳輸?shù)纫蛩氐挠绊?。由于過渡金屬中心的電子特性，自旋態(tài)轉(zhuǎn)變是主導(dǎo)催化過程的重要因素，但是揭示其機(jī)理仍面臨缺乏催化劑模型系統(tǒng)的巨大挑戰(zhàn)。揭示這種結(jié)構(gòu)-催化關(guān)系的困難主要有兩個(gè)原因：（1）在不改變催化劑的配位結(jié)構(gòu)或金屬價(jià)的情況下精確控制自旋態(tài)具有挑戰(zhàn)性；（2）在底物吸收和解吸過程中，活性催化金屬位點(diǎn)可能會(huì)發(fā)生變化。基于此，華南師范大學(xué)蘭亞乾教授等人報(bào)道了{(lán)Fe-Pt}霍夫曼包合物可以作為自旋相關(guān)結(jié)構(gòu)催化關(guān)系研究中的模型系統(tǒng)，其金屬中心的動(dòng)態(tài)自旋態(tài)轉(zhuǎn)變可以通過碘處理進(jìn)行化學(xué)操縱，從而為光催化整體反應(yīng)的開關(guān)切換提供了開創(chuàng)性的研究。

Fe(II)的自旋態(tài)轉(zhuǎn)變和光催化H₂O₂合成總體反應(yīng)的示意圖

【文章要點(diǎn)】

1、作者證明了兩種原型三維（3D）霍夫曼型配位聚合物中，F(xiàn)e(II)的自旋態(tài)通過與Pt(II)的碘配，發(fā)生位從高自旋（HS）到低自旋（LS）的態(tài)轉(zhuǎn)變行為。

2、實(shí)驗(yàn)證實(shí)聚合物中的抗磁性LS態(tài)Fe(II)比HS態(tài)更能夠帶來更好的光捕獲能力、光生載流子分離效率和電荷傳輸能力，并通過理論證實(shí)LS態(tài)Fe(II)可以降低氧還原反應(yīng)（ORR）和水氧化反應(yīng)（WOR）的能壘，同時(shí)增加金屬-金屬電荷轉(zhuǎn)移程度，從而提高整體載流子傳輸能力。本發(fā)現(xiàn)Fe(II)的自旋態(tài)改變可以促進(jìn)低附加值的烯烴磺酸鈉轉(zhuǎn)化為高附加值的溴醇產(chǎn)品，且轉(zhuǎn)化率較高

【圖文展示】

圖1.兩種晶體自旋態(tài)轉(zhuǎn)換及其表征

圖2. 不同自旋態(tài)下的的催化機(jī)理分析

圖3.兩種自旋態(tài)下的催化性能表征比較

圖4.不同自旋態(tài)的理論計(jì)算與光催化機(jī)理

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