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強強聯(lián)合丨趙東元院士/蘭坤教授，連發(fā)JACS和AM！

來源：時間：2024-01-09 13:54:52 瀏覽：1334次

1. J. Am. Chem. Soc.：meso-TiO₂-SCs高效光催化制氫！

第一作者：Sixing Yin

通訊作者：趙東元院士、蘭坤教授

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)、內(nèi)蒙古大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12727.

研究背景

介孔材料（mesoporous materials）具有的可接近表面，并改善通道中客體分子和離子的擴散，但許多應(yīng)用還需要有效的遠(yuǎn)程電子連接。具有取向晶的晶體介孔材料可以解決上述問題，但大多數(shù)晶體介孔材料具有多晶或非晶框架，對光電和電氣器件等應(yīng)用中的傳輸產(chǎn)生不利影響。因此，科研人員一直希望制備出具有晶體取向的介孔材料，但是對主要由不受控制的多晶組成的晶體支架的精確操作仍然缺乏?；诖?，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士和內(nèi)蒙古大學(xué)蘭坤教授等人報道了一種簡單和可控的結(jié)晶驅(qū)動單束組裝方法，以構(gòu)建一種均勻的介孔二氧化鈦（TiO₂）單晶顆粒（記為meso-TiO₂-SCs）。

文章要點

1、該策略完全在溫和條件下的溶液中進行，在45 °C下對Ti前驅(qū)體溶液進行四氫呋喃（THF）蒸發(fā)，形成嵌段共聚物F127/TiO₂單束水凝膠，然后在80 °C下進行水熱處理，觸發(fā)單束結(jié)晶并組裝成介觀結(jié)構(gòu)的單晶TiO₂顆粒。這種組裝過程允許在非常低溫的系統(tǒng)中由鹽酸（HCl）誘導(dǎo)相容的原位結(jié)晶，從而保持亞穩(wěn)態(tài)膠束的存在，這是有序介觀結(jié)構(gòu)與晶體取向可行組合的關(guān)鍵。

2、結(jié)果表明，所制備的TiO₂顆粒具有棱角分明的形狀，明確的介孔（高表面積為89-112 m² g^-1，平均孔徑為5.4-8.3 nm）和銳鈦礦相的單晶特征。此外，這種溶液處理方法可以通過簡單地調(diào)節(jié)蒸發(fā)速率來形成不同粒徑和介孔大小的meso-TiO₂-SCs。這種優(yōu)異的介孔性和排列的TiO₂晶體使得meso-TiO₂-SCs具有優(yōu)異的光催化性能，在太陽光下表現(xiàn)出12.5 mmol g^-1 h^-1的析氫速率，以及30 h以上的光催化穩(wěn)定性。本研究設(shè)想將介孔單晶生長的可能性擴展到一系列功能陶瓷和半導(dǎo)體的高級應(yīng)用。

圖文展示

圖1. meso-TiO₂-SCs的合成與表征

圖2.結(jié)構(gòu)調(diào)控

圖3.光催化制氫性能

圖4.機理研究

圖5. meso-TiO₂-SCs的合成示意圖

2、Adv. Mater.綜述：有序MCFs合成最新進展，助力能源領(lǐng)域！第一作者：Jialong Li

通訊作者：趙東元院士、蘭坤教授

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)、內(nèi)蒙古大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202311460.

研究背景

有序介孔晶體骨架（mesoporous crystalline frameworks, MCFs）既具有功能框架，又具有明確的孔隙率，由于其高表面積、大孔徑、可定制的多孔結(jié)構(gòu)和成分等獨特性能而受到廣泛關(guān)注。新型晶體介孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建允許豐富的可接觸活性位點和有效的傳質(zhì)，為潛在的能源相關(guān)應(yīng)用提供了充足的機會?；诖?，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士和蘭坤教授等人報道了具有可控晶體、中間相和結(jié)構(gòu)的電化學(xué)能量存儲和轉(zhuǎn)換MCFs合成的最新進展。

文章要點

1、首先，作者簡要介紹了復(fù)合材料的合成方法和難點，然后給出了結(jié)構(gòu)參數(shù)裁剪的最新實例。其中，代表性的例子包括定制晶體（結(jié)晶度、相、取向、晶粒尺寸）、高度可調(diào)的介孔相（有序的六邊形、立方、螺旋形、排列的介孔）、可控結(jié)構(gòu)（塊體、3D納米球、2D納米片、1D納米線）。

2、然后，作者在納米尺度上提出了目前制備的金屬、金屬氧化物、金屬硫化物、金屬有機骨架等MCFs組分。其中，重點介紹了MCFs在可充電電池、超級電容器、電催化、光催化等方面的典型應(yīng)用。最后，作者總結(jié)了MCFs的發(fā)展前景和面臨的挑戰(zhàn)，并展望了其在高效能源領(lǐng)域的應(yīng)用前景，指出了發(fā)展先進材料的途徑。

圖文展示