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中科大姚宏斌教授JACS.：全固態(tài)高Ni正極的穩(wěn)定循環(huán)！

來源：時間：2023-12-25 11:16:27 瀏覽：1232次

第一作者：Feng Li、Xiaobin Cheng

通訊作者：姚宏斌教授、陶新永教授

通訊單位：中國科技大學(xué)、浙江工業(yè)大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c10602

【研究背景】

固態(tài)電解質(zhì)（SEs）是可實現(xiàn)高性能、全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）的核心部件，其中非晶態(tài)SEs對ASSLBs具有巨大的潛力，因為它們的無晶界特性有助于完整的固體-固體接觸和高性能陰極均勻的鋰離子傳導(dǎo)。然而，離子電導(dǎo)率有限的非晶態(tài)氧化物SEs和電化學(xué)窗口狹窄的玻璃態(tài)硫化物SEs不能維持高Ni正極?；诖?，中國科技大學(xué)姚宏斌教授等人報道了一種新型的非晶態(tài)氯離子導(dǎo)體Li-Ta-Cl，由于其高導(dǎo)電性、優(yōu)越的機械變形能力和電化學(xué)穩(wěn)定性，可以使高Ni正極具有較高的面積容量。

【文章要點】

1、作者報道了一類非晶態(tài)氯離子導(dǎo)體Li-Ta-Cl，具有高鋰離子電導(dǎo)率（高達7.16 mm^-1）和低楊氏模量（約3 GPa），使剛性組件之間具有良好的鋰離子傳導(dǎo)和完整的物理接觸。通過模擬、固態(tài)⁷Li核磁共振和X射線吸收分析，揭示了非晶態(tài)Li-Ta-Cl矩陣由LiCl₄ ^3-、LiCl₅^4-、LiCl₆^5-多面體和TaCl₆^-八面體組成。

2、所制備的ASSLBs具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，庫倫效率（CE）超過99%，倍率性能突出，高達4 C，在3 C下循環(huán)800次后容量保持率為98.8%。更重要的是，在1 mA cm^-2的高電流密度下，面積容量高達5 mAh cm^-2的ASSLBs在75次循環(huán)后表現(xiàn)出80%的容量保留率。最重要的是，在-10 °C的冷凍環(huán)境下，在3.4 C的高倍率下，可穩(wěn)定運行高達9800次循環(huán)，容量保留率約為77%。本工作為實現(xiàn)高能量密度ASSLBs的高性能高Ni正極鋪平了道路。

【圖文展示】

圖1. A-LTC的合成及鋰離子電導(dǎo)率評價

圖2.A-LTC的SSW-NN模擬和相應(yīng)的結(jié)構(gòu)特征

圖3.復(fù)合SEs的表征

圖4.電化學(xué)性能表征

圖5.不同溫度環(huán)境下的性能

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