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中科大重磅PNAS！

來源：時間：2023-12-19 16:14:58 瀏覽：1263次

第一作者：Li-Ping Chi、Zhuang-Zhuang Niu

通訊作者：高敏銳教授、唐凱斌教授

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2312876120

研究背景

通過二氧化碳還原（CO₂R）電合成碳基燃料和原料提供了一種可持續(xù)的途徑來儲存間歇性可再生電力，同時減少CO₂排放。在堿性或中性電解質(zhì)中操作CO₂R使法拉第效率（FE）和電流密度取得了顯著進(jìn)步，但局部強(qiáng)堿性環(huán)境導(dǎo)致碳酸鹽通過輸入CO₂與OH^-反應(yīng)，造成了有限的單道碳效率（SPCE）。此外，由于激烈的析氫反應(yīng)（HER），在酸性電解質(zhì)中實現(xiàn)高生產(chǎn)率，同時穩(wěn)定運行還是一個巨大的挑戰(zhàn)。基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授和唐凱斌教授等人報道了在氣體擴(kuò)散層上垂直生長的鉍納米片可以產(chǎn)生許多作為電解質(zhì)儲層的空腔，這些空腔限制了原位生成的氫氧化物和鉀離子，并限制了質(zhì)子向內(nèi)擴(kuò)散，從而產(chǎn)生局部堿性環(huán)境。

文章要點

1、測試發(fā)現(xiàn)，在pH=2的條件下，甲酸的法拉第效率（FE_HCOOH）為96.3%，局部電流密度為471 mA cm^-2。

2、在小型連續(xù)流電解槽中運行時，該系統(tǒng)顯示出40%的全槽甲酸能量效率和79%的單道碳效率，并且在50 h內(nèi)穩(wěn)定運行。此外，作者進(jìn)一步證明了純度為4.2 weight%的純甲酸水溶液的生產(chǎn)。總之，這種設(shè)計使電極具有局部高堿性環(huán)境，極大抑制了酸性介質(zhì)中的HER，實現(xiàn)了從CO₂中高效電合成HCOOH，具有高產(chǎn)率、選擇性、SPCE和使用壽命。作者設(shè)想用于創(chuàng)造局部高堿度區(qū)域的電解質(zhì)-儲層概念將普遍適用于其他選擇性CO₂R催化劑，以便通過酸中CO₂電解合成各種增值化學(xué)品。

圖文展示

圖1.顆粒和儲層狀催化劑上酸性介質(zhì)中的局部pH環(huán)境

圖2.類儲層Bi₂O₂CO₃前體的形成和物理表征

圖3.在酸性介質(zhì)中CO₂R的性能

圖4.機(jī)理研究

圖5.在酸性電解質(zhì)中連續(xù)電合成HCOOH

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