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超越對(duì)稱催化劑！對(duì)稱破缺Cu單原子催化CO2電還原制甲酸鹽

來(lái)源：時(shí)間：2023-12-05 17:22:06 瀏覽：1425次

第一作者：董俊才副研究員、Liu Yangyang、Pei Jiajing

通訊作者：董俊才副研究員、趙慎龍研究員

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所、國(guó)家納米科學(xué)技術(shù)中心

DOI：10.1038/s41467-023-42539-1.

研究背景

甲酸因具有高體積容量和中等重量容量?jī)?chǔ)氫能力，長(zhǎng)期以來(lái)一直被視理想的氫載體材料，因此通過(guò)電化學(xué)還原CO₂生產(chǎn)甲酸正在引起廣泛關(guān)注。在過(guò)去的幾年里，各種金屬（如Cu、Sn、Bi）及其合金被發(fā)展為電催化CO₂到甲酸的電催化劑，但這些催化劑實(shí)現(xiàn)實(shí)際應(yīng)用所需的法拉第效率（FE）和電流密度仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。因此，迫切需要開發(fā)具有高度選擇性和節(jié)能的催化劑，用于將CO₂電還原為甲酸鹽?；诖?，國(guó)家納米科學(xué)技術(shù)中心趙慎龍研究員和中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所董俊才副研究員等人報(bào)道了通過(guò)微波加熱合成了平面對(duì)稱性破缺的CuN₃（PSB-CuN₃）單原子催化劑（SAC）用于電催化CO₂還原，具有極好的甲酸鹽選擇性與選擇穩(wěn)定性，并通過(guò)X射線光譜學(xué)和理論計(jì)算相結(jié)合進(jìn)一步確認(rèn)了其中機(jī)理，為設(shè)計(jì)具有特定局部對(duì)稱性的高效SAC開辟了途徑。

文章要點(diǎn)

1、制備的PSB-CuN₃催化劑在-0.73 V下對(duì)甲酸鹽的選擇性為94.3%，超過(guò)了對(duì)稱的CuN₄催化劑（-0.93 V vs. RHE下為72.4%）。在流通池中連續(xù)運(yùn)行100 h后，PSB-CuN₃對(duì)甲酸的選擇性仍能夠保持在90%以上。

2、將EXAFS、XANES和ATR-SEIRAS分析和密度泛函理論（DFT）計(jì)算相結(jié)合發(fā)現(xiàn)，從平面D4h構(gòu)型中被打破的內(nèi)在局部對(duì)稱性誘發(fā)了非常規(guī)的dsp雜化，因此金屬中心的催化活性和微環(huán)境（即配位數(shù)和畸變度）之間存在很強(qiáng)的相關(guān)性，從而導(dǎo)致了CuN₃對(duì)甲酸鹽催化選擇性增加。

圖文展示

圖1. PSB-CuN₃的合成與形貌表征

圖2.基于XAFS光譜表征的PSB-CuN₃原子與電子結(jié)構(gòu)

圖3. PSB-CuN₃對(duì)CO₂催化活性的電化學(xué)測(cè)試

圖4.第一性原理計(jì)算與operando XAFS 表征

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