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通訊單位：加拿大西安大略大學(xué)、有研(廣東)新材料技術(shù)研究院、湖北大學(xué)

DOI: 10.1002/ange.202306433.

研究背景

全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）因其高安全性、高能量密度和在較寬的溫度范圍內(nèi)的應(yīng)用，引起了科學(xué)家們對無機固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）的研究興趣，而SSEs是ASSLBs的重要組成部分。作為一個突出的代表，硫化物基SSEs具有超高的室溫（RT）離子電導(dǎo)率（超過10^-2 S cm^-1），但硫化物基SSEs仍面臨著電化學(xué)穩(wěn)定性窗口較窄、對氧化物正極材料的界面穩(wěn)定性較差等嚴(yán)重問題。基于此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士等人報道了以LaCl₃和CeCl₃晶格（UCl₃型結(jié)構(gòu)）為主體，結(jié)合多陽離子混合策略，研發(fā)了一系列UCl₃型SSEs，其室溫離子電導(dǎo)率超過10^-3 S cm^-1，并與高壓氧化物正極具有良好的兼容性。

文章要點

1、作者采用多陽離子混合策略，設(shè)計了一系列超離子氯化硅，并利用機械化學(xué)技術(shù)合成。對比普通的LiCl-LaCl₃（UCl₃型）SSEs，這些多陽離子混合氯離子SSEs的室溫Li⁺電導(dǎo)率可以顯著提高4個數(shù)量級。多金屬陽離子誘導(dǎo)的大尺寸六方一維通道和高度無序的非晶相觸發(fā)了Li⁺、Na⁺、K⁺、Cu⁺和Ag⁺的快速多離子電導(dǎo)。UCl₃型SSEs能夠?qū)崿F(xiàn)一個穩(wěn)定的原型ASSLBs，能夠超過3000次循環(huán)和在-30 °C下的高可逆性。

2、本文強調(diào)，在陽離子位點內(nèi)構(gòu)建更多的無序構(gòu)型是促進Li⁺快速遷移的重要策略。更重要的是，這些多陽離子混合氯離子SSEs是第一個有望超過10^-3 S cm^-1的多陽離子電導(dǎo)骨架（Li⁺，Cu⁺，Cu⁺，Ag⁺）。本研究進一步豐富了UCl₃型SSEs的家族，對全新的多陽離子混合氯化物的進一步探索，有可能促進適合高能量密度ASSLBs的先進鹵化物SSEs的發(fā)展。

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