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趙東元院士團(tuán)隊(duì)丨最新JACS！

來(lái)源：時(shí)間：2023-11-02 09:58:56 瀏覽：1115次

第一作者：Fanxing Bu

通訊作者：趙東元院士、晁棟梁研究員、Ahmed Elzatahry

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)、卡塔爾大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c08986

研究背景

鋅金屬基水系電池（ZABs）是一種可持續(xù)、經(jīng)濟(jì)、安全的鋰電池儲(chǔ)能替代品，但不可避免的枝晶阻礙了其廣泛應(yīng)用，特別是在長(zhǎng)時(shí)間和高倍率循環(huán)下。在枝晶形成后，電池如何有效運(yùn)行還未決?；诖耍?/span>復(fù)旦大學(xué)趙東元院士和晁棟梁研究員、卡塔爾大學(xué)Ahmed Elzatahry（共同通訊作者）等人報(bào)道了從抑制Zn枝晶生長(zhǎng)，通過(guò)高氧化還原電位差驅(qū)動(dòng)氧化和化學(xué)蝕刻策略制備了介孔Ti₃C₂ MXene（MesoTi₃C₂）包裹聚丙烯（PP）分離器，引入主動(dòng)枝晶-消化化學(xué)。

文章要點(diǎn)

1、結(jié)合X射線吸收近邊緣光譜（XANES）、擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）光譜和X射線光電子能譜（XPS）分析表明，MesoTi₃C₂作為氧化劑，可通過(guò)自發(fā)氧化還原過(guò)程將形成的死Zn⁰枝晶還原為電活性Zn²⁺離子。密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，MesoTi₃C₂中豐富的邊緣Ti-O位點(diǎn)與Zn具有增強(qiáng)的結(jié)合能，可從Zn中吸走更多的電子，有效地消化了不需要的Zn⁰枝晶。

2、具有MesoTi₃C₂包裹聚丙烯（PP）分離器的非對(duì)稱Zn||Cu電池表現(xiàn)出優(yōu)異的使用壽命，在5 mA cm^-2的電流密度下循環(huán)超過(guò)5500次，循環(huán)壽命達(dá)到2200 h，同時(shí)保持低于50 mV的過(guò)電位。此外，與VO₂正極配對(duì)的全鋅離子電池具有高容量，優(yōu)異的倍率性能和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。本研究揭示了介孔MXenes的邊緣效應(yīng)，并發(fā)現(xiàn)了一種新的主動(dòng)枝晶-消化化學(xué)物質(zhì)，可在ZABs中生存。

圖文展示

圖1. MesoTi₃C₂的合成示意圖

圖2. MesoTi₃C₂的表征

圖3. MesoTi₃C₂包覆PP隔膜的制備和表征

圖4. MesoTi₃C₂包覆PP隔膜的電化學(xué)性能

圖5. MesoTi₃C₂的枝晶-消化機(jī)理

圖6.自發(fā)氧化還原過(guò)程示意圖

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