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北航楊樹斌教授等JACS：高性能全固態(tài)鋰金屬電池！

來(lái)源：時(shí)間：2023-10-23 16:12:05 瀏覽：1201次

第一作者：Qi Zhao和Zhenjiang Cao

通訊作者：楊樹斌教授、杜志國(guó)副教授

通訊單位：北京航空航天大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c04279

研究背景

具有高能量密度和高安全性的全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMBs）已經(jīng)成為一種新型的儲(chǔ)能設(shè)備，但由于固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）普遍表現(xiàn)出緩慢的鋰離子傳輸和低的機(jī)械強(qiáng)度等性質(zhì)，目前ASSLMBs的商業(yè)化進(jìn)程還困難重重。基于此，北京航空航天大學(xué)楊樹斌教授和杜志國(guó)副教授等人報(bào)道了一類含有五種過(guò)渡金屬的高熵金屬磷硫化物（HE-Li_xMPS₃, Li_x(Fe_1/5Co_1/5Ni_1/5Mn_1/5Zn_1/5)PS₃），用于構(gòu)建“高強(qiáng)快導(dǎo)”的固態(tài)電解質(zhì)薄膜。得益于多過(guò)渡金屬元素帶來(lái)的高熵效應(yīng)，HE-Li_xMPS₃晶體中顯示出高的晶格畸變和大量陽(yáng)離子空位，極大地提高了Li⁺在其中的遷移速率。此外，作者將這種HE-Li_xMPS₃與丁腈橡膠通過(guò)原位硫化工藝復(fù)合，成功構(gòu)建出兼具高機(jī)械強(qiáng)度（6.0 MPa，延伸率310%）和高離子電導(dǎo)率（4×10^?4 S cm^-1）特性的固態(tài)電解質(zhì)薄膜，用于全固態(tài)LiFePO₄|Li電池時(shí)顯示出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

文章要點(diǎn)

要點(diǎn)一：作者開發(fā)了一種含有五種過(guò)渡金屬元素的高熵金屬磷硫化物，結(jié)構(gòu)表征和理論計(jì)算表明多過(guò)渡金屬原子分散到金屬磷硫化物的[P₂S₆]^2?骨架層，可引發(fā)大的晶格畸變并引入大量陽(yáng)離子空位。

要點(diǎn)二：高熵效應(yīng)引發(fā)的晶格畸變和陽(yáng)離子空位能夠有效加速Li⁺在金屬磷硫化物結(jié)構(gòu)的遷移，優(yōu)化的HE-Li_xMPS₃在室溫下的離子電導(dǎo)率高達(dá)5×10^-4 S cm^-1。

要點(diǎn)三：采用原位橡膠硫化工藝，成功構(gòu)建出高機(jī)械強(qiáng)度和快離子電導(dǎo)率特性的超薄（~10 μm）固態(tài)電解質(zhì)薄膜（HE-Li_xMPS₃/NBR），其在Li對(duì)稱電池和LiFePO₄|Li全固態(tài)電池中均顯現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖文展示

圖1. 不同組分的Li_xMPS₃在1023 K下的結(jié)構(gòu)示意圖、吉布斯自由能和XRD圖譜

圖2.含五種過(guò)渡金屬元素的HE-Li_xMPS₃的晶體結(jié)構(gòu)和元素分布信息

圖3.離子電導(dǎo)率和溫度的關(guān)系、離子擴(kuò)散的可能路徑

圖4.復(fù)合電解質(zhì)的性能

圖5. HE-Li_xMPS₃/NBR基全電池的電化學(xué)性能

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