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清華陸奇&北大徐冰君Nat. Catal.：輕烷烴在室溫和常壓下的活化！

來(lái)源：時(shí)間：2023-08-07 11:04:17 瀏覽：1609次

第一作者：Haochen Zhang

通訊作者：徐冰君教授和陸奇副教授

通訊單位：北京大學(xué)和清華大學(xué)

DOI: 10.1038/s41929-023-00990-9.

01

研究背景

輕烷烴在溫和條件下的活化仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)?；诖?，清華大學(xué)陸奇副教授和北京大學(xué)徐冰君教授等人報(bào)道了一種以銅（Cu）粉為催化劑，O₂為氧化劑，在常溫常壓下選擇性地將輕烷烴轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的烯烴和氧合物的反應(yīng)體系。該體系為輕烷烴以及其他相對(duì)惰性但重要的有機(jī)化合物（如環(huán)己烷和辛烷）在溫和條件下的功能化提供了可能性。

02

文章要點(diǎn)

1、在乙烷活化中，本文以2.27 mmol g_Cu^-1 h^-1的速率實(shí)現(xiàn)了乙烯和乙酸的聯(lián)合生產(chǎn)，總選擇性高達(dá)97%。同時(shí)，丙烷轉(zhuǎn)化為丙烯的選擇性高達(dá)94%，產(chǎn)率高達(dá)1.83 mmol g_Cu^-1 h^-1，而甲烷主要轉(zhuǎn)化為CO₂、甲醇和乙酸。

2、在催化實(shí)驗(yàn)、同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)、光譜分析和密度泛函理論（DFT）計(jì)算的結(jié)論基礎(chǔ)上，作者提出了一種反應(yīng)機(jī)理，即在氧化過(guò)程中C-H鍵被產(chǎn)生的表面氧化物所激活，從而形成作為關(guān)鍵反應(yīng)中間體的烷基。

03

圖文展示

圖1.常溫下不同O₂摩爾分?jǐn)?shù)的輕烷烴活化

圖2.乙烷活化的同位素標(biāo)記研究

圖3.乙烷活化的速率和產(chǎn)物分布

圖4.乙烷、丙烷和甲烷活化的原位SERS

圖5.乙烷活化機(jī)理的理論研究

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