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李燦&李澤龍團(tuán)隊(duì)，最新JACS！

來(lái)源：時(shí)間：2023-08-07 10:32:53 瀏覽：1736次

第一作者：Hao Wang

通訊作者：李燦院士、李澤龍教授

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所、蘭州大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c05237

01

研究背景

C(sp³)-H鍵的惰性和甲苯的易過(guò)氧化性，使得甲苯的選擇性氧化制取苯甲醛成為一個(gè)很大的挑戰(zhàn)?；诖?，蘭州大學(xué)/中國(guó)科學(xué)院李燦院士、蘭州大學(xué)李澤龍教授等人報(bào)道了一種將少量（1 mol %）無(wú)定形BiOCl納米片組裝在TiO₂（記為0.01BOC/TiO₂）上的光催化劑，在甲苯氧化成苯甲醛的過(guò)程中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

02

文章要點(diǎn)

1、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，在10%的轉(zhuǎn)化率下具有85%的選擇性，苯甲醛的生成速率高達(dá)1.7 mmol g^-1 h^-1，分別是裸露TiO₂和裸露BOC的5.6和3.7倍。除了BOC/TiO₂異質(zhì)結(jié)的電荷分離功能外，作者還發(fā)現(xiàn)BOC的非晶結(jié)構(gòu)賦予了其豐富的表面氧空位（Ov），可以進(jìn)一步促進(jìn)電荷分離。

2、最重要的是，無(wú)定形BOC的表面Ov能有效吸附和活化O₂，無(wú)定形BOC使產(chǎn)物苯甲醛容易從催化劑表面解吸，從而減輕了苯甲醛的進(jìn)一步氧化，具有較高的選擇性。本研究強(qiáng)調(diào)了基于異質(zhì)結(jié)的微觀結(jié)構(gòu)的重要性，有助于合理設(shè)計(jì)高性能的有機(jī)合成光催化劑。

03

圖文展示

圖1.甲苯的光催化選擇性氧化

圖2.光催化劑的結(jié)構(gòu)表征

圖3.能帶結(jié)構(gòu)與電荷分離

圖4.甲苯選擇性氧化表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

圖5.反應(yīng)機(jī)理

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