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特立獨行的電解液大牛，近期高質(zhì)量綜述

來源：時間：2023-06-21 09:56:29 瀏覽：5969次

許康，博士生導(dǎo)師，美國陸軍研究實驗室研究員和極限電池化學(xué)小組負(fù)責(zé)人，電解液領(lǐng)域的超級大拿！。

許康教授1985年本科畢業(yè)于西南大學(xué)，1988年碩士畢業(yè)于中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所，1996年于美國亞利桑那州立大學(xué)獲得博士學(xué)位，師從非晶研究領(lǐng)域頂尖科學(xué)家Austen Angell教授。1988年回國后在成都有機化學(xué)研究所就職研究員，從事聚合物有關(guān)方面的研究，后于1997年至今，就職于美國陸軍研究實驗室研究員。

許康教授的主要研究方向為電池電解質(zhì)材料和相間化學(xué)等，從事科學(xué)研究30多年，許康教授在Nature、Science、Nature Energy、Nature Nanotechnology、Nature Chemistry、Nature Communication.、Science、Chemical Reviews、Energy and Environmental Science、Chem、Joule、ACS Energy Letters、Angewandte Chemie International Edition等發(fā)表論文300余篇，并獲得過諸多獎項，包括2017年的International Battery Association Technology Award、2018年的Electrochemical Society Battery Research Award等。此外，許康教授還是極限電池研究中心（CREB）的聯(lián)合創(chuàng)始人之一，任Energy & Environmental Materials的副主編，ECS Interface的客座編輯以及ACS Applied Materials and Interface顧問委員會的成員。

2004年和2014年，許康教授在以個人獨立一作加通訊在國際頂級期刊Chemical Reviews上發(fā)表了兩篇有關(guān)于鋰離子電池電解液的經(jīng)典綜述，詳細(xì)闡述了電解液的組成、發(fā)展及其在鋰離子電池中的應(yīng)用。在業(yè)內(nèi)，這兩篇綜述廣受大家好評和認(rèn)可。到目前為止，2004年發(fā)表的題為“Nonaqueous Liquid Electrolytes for Lithium-Based Rechargeable Batteries”綜述閱覽量已經(jīng)超過74000余次，引用量超過5000次，2014年發(fā)表的題為“Electrolytes and Interphases in Li-Ion Batteries and Beyond”綜述閱覽量超過88000次，引用量超過3000次。

作為電解液和相界面研究領(lǐng)域的超級大拿，許康教授發(fā)表了許多優(yōu)質(zhì)研究成果，并為行業(yè)發(fā)展提供了數(shù)量眾多的高質(zhì)量總結(jié)綜述，并且部分綜述更是以獨立作者進(jìn)行發(fā)表，也被眾多電解液領(lǐng)域初學(xué)者視為入門必看系列。本期，筆者一覽頂級期刊上許康教授發(fā)表的部分經(jīng)典高質(zhì)量綜述，希冀給相關(guān)領(lǐng)域科研工作者帶來一絲啟發(fā)。

1. Chemical Reviews: Nonaqueous Liquid Electrolytes for Lithium-Based Rechargeable Batteries

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/cr030203g

電解質(zhì)在所有電化學(xué)器件中無處不在且不可或缺，其基本功能與器件的多種化學(xué)性質(zhì)相獨立。從這個意義上說，電解質(zhì)在電解電池、電容器、燃料電池或電池中的作用將保持不變，即作為一對電極之間以離子形式轉(zhuǎn)移電荷的介質(zhì)。由于電解質(zhì)在操作過程中與正負(fù)極材料密切相關(guān)，因此幾乎每篇評論都討論了它們對電池性能的影響，但是在2003年以前并未有專門的綜述對電解質(zhì)進(jìn)行全面總結(jié)。

為此，許康教授在2004年全面總結(jié)了1990年至2003年之間的鋰基電池電解液的研究成果^[^1]。由于鋰離子電池在那個年代是唯一成功商業(yè)化的可充電鋰基電化學(xué)技術(shù)（圖1），因此本文重點總結(jié)了鋰離子電池相關(guān)的電解液知識，具體包括離子、相圖、正負(fù)極相關(guān)的界面、器件長期化學(xué)穩(wěn)定性、極端溫度下的熱性能以及安全表征等，并重點描述電解液組分的作用。此外，許康教授還對一些新型電解液進(jìn)行了詳細(xì)總結(jié)回顧。

圖1 搖椅型鋰離子電池原理

2. Chemical Reviews：Electrolytes and Interphases in Li-Ion Batteries and Beyond

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/cr500003w

電池中的電解液與正負(fù)極的特性匹配息息相關(guān)，因此原則上新的電化學(xué)技術(shù)會促進(jìn)新的電解液組分得以開發(fā)。然而，令人驚訝地是過去10年（指2014年之前）里有關(guān)于電解液的改進(jìn)卻比較緩慢，電解液依舊以六氟磷酸鋰（LiPF₆）鹽和有機碳酸類溶劑為主要骨架。造成這一相對僵局的原因主要為三個不同但相互依存的因素：（1）電解液成分（尤其是溶劑）對工作電壓非常敏感，因此只要新的化學(xué)組分在碳酸鹽基電解液的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口內(nèi)能夠合理運行，骨架組分的重大變化便不是強制性的；（2）得益于有關(guān)固體電解質(zhì)膜（SEI）的界面科學(xué)的重要進(jìn)步，設(shè)計和使用更有效的電解液添加劑成為了習(xí)慣做法；（3）可能最重要的原因是受限于成本考慮，電池行業(yè)不愿意改變已有的供應(yīng)鏈。從某種意義上來說，現(xiàn)有的生產(chǎn)LiPF₆和有機碳酸鹽的基礎(chǔ)設(shè)施是設(shè)計任何新電解液組分的最大障礙。當(dāng)然，也有一些例外，例如高電壓窗口的LiNi_0.5Mn_1.5O₄和LiCoPO₄的操作潛力超過了碳酸基電解液（4.5V）的穩(wěn)定性極限，因此不僅需要更換添加劑，還需改變體相電解液溶劑。此外，一些其他電化學(xué)產(chǎn)品也可能有相類似的要求，其動態(tài)相/結(jié)構(gòu)變化對碳酸鹽基電解液提出了更嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

基于此，許康教授在2004年的Chemical Reviews綜述的基礎(chǔ)上，省略基本面和歷史，專注于電解液過去十年（2003-2014）取得的進(jìn)展（圖2）。其綜述內(nèi)容包括非水系電解液、聚合物和聚合物凝膠電解質(zhì)，不含玻璃/結(jié)晶/陶瓷以及水性電解質(zhì)，并適當(dāng)關(guān)注所謂的“超越鋰離子”化學(xué)品開發(fā)的新型電解質(zhì)。此外，除了介紹新的電解質(zhì)成分外，還有很大一部分內(nèi)容專門介紹任一電極上界面的新理解，因為它們已成為幾乎所有電解質(zhì)工作不可或缺的一部分，其中包括它們的化學(xué)性質(zhì)、形成機制、持續(xù)生長以及它們的鋰傳輸特性。+

圖2 電解質(zhì)組分開發(fā)成果簡覽

3. Advanced Energy Materials：Interphases in Sodium-Ion Batteries

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201703082

鈉離子電池（SIB）作為鋰離子電池（LIB）的經(jīng)濟、高能量替代品，過去幾年中在大規(guī)模儲能方面受到極大關(guān)注。得益于鈉離子和鋰離子之間的一些相關(guān)性，SIB的開發(fā)可以借鑒LIB開發(fā)的經(jīng)驗，但是鈉離子具有和鋰離子本質(zhì)差別的物理和化學(xué)性質(zhì)。基于此，預(yù)測SIB將具有截然不同的電極材料、溶劑化-脫溶劑化行為、電極-電解質(zhì)相間穩(wěn)定性和離子傳輸性能，從而影響電池的電化學(xué)性能。

為此，許康教授和太平洋西北國家實驗室的Xiaolin Li教授等人綜述了目前對SIB中負(fù)極固體電解質(zhì)界面（SEI）和正極電解質(zhì)界面（CEI）的認(rèn)識（圖3），重點闡述了界面穩(wěn)定性和離子轉(zhuǎn)移特性的調(diào)諧如何從根本上決定電化學(xué)反應(yīng)的可逆性和效率。通過仔細(xì)篩選參考文獻(xiàn)，作者進(jìn)一步揭示相間的性質(zhì)/功能與電池電化學(xué)性能之間的內(nèi)在相關(guān)性。

圖3 SEI/CEI和離子擴散機制的示意圖

4. Chemical Reviews：Before Li Ion Batteries

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.8b00422

作為人類歷史上最突出的技術(shù)之一，LIB自1990年代初首次商業(yè)化以來，已經(jīng)大大重塑了我們的生活，而其衍生后代的材料和化學(xué)成分的不斷改進(jìn)可能決定了我們的能源未來。電池（或任何電化學(xué)裝置，如燃料電池或雙層電容器）是由多個組件組成的系統(tǒng)。為了使這樣的系統(tǒng)發(fā)揮作用，其中所有組件都必須進(jìn)行同步電化學(xué)工作。LIB發(fā)展的漫長歷史見證了這種同步（圖4），它與插層科學(xué)和材料的發(fā)展同時進(jìn)行。

在本文中，許康教授和德國明斯特大學(xué)的Martin Winter教授等人綜述了有關(guān)鋰離子電池誕生的一系列關(guān)鍵發(fā)現(xiàn)和技術(shù)成果^[^4]。詳細(xì)回顧了一些巧妙的設(shè)計、偶然的發(fā)現(xiàn)、有意的突破和欺騙性的誤解，例如從鋰元素的發(fā)現(xiàn)到它的電化學(xué)合成；從插層主體材料發(fā)展到雙插層電極概念；從對石墨插層行為的誤解到對界面相的理解。在鋰離子電池中，需要將所有具有獨特化學(xué)性質(zhì)的關(guān)鍵組件(負(fù)極、正極、電解質(zhì)、固-電解質(zhì)界面)整合到一個復(fù)雜的電化學(xué)設(shè)備中，其所帶來的挑戰(zhàn)往往會超過各個單獨組件的特性和限制。這些重要的經(jīng)驗教訓(xùn)對于未來幾代的電池化學(xué)發(fā)展具有重要參考價值。

圖4 鋰離子電池的發(fā)展史

5. Science: Designing better electrolytes

原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq3750

電解質(zhì)作為電化學(xué)器件中的重要組成部分，可有效避免正負(fù)電極之間直接發(fā)生電子轉(zhuǎn)移，并允許移動離子在電池中發(fā)生電荷和質(zhì)量傳輸，從而有效促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)的持續(xù)進(jìn)行。電解質(zhì)的特性將決定鋰離子電池設(shè)備的充電速度和可循環(huán)次數(shù)，或者通過電力固定能量的效率。然而，電解質(zhì)作為電池中的特有組分，將與電池的所有其他部分進(jìn)行直接接觸，所以它必須同時滿足許多限制條件，包括快速傳輸離子、有效隔離電子以及保持對強氧化正極和強還原負(fù)極的穩(wěn)定性。

基于此，芝加哥大學(xué)孟穎教授, 美國阿貢國家實驗室Venkat Srinivasan研究員和許康教授對電解質(zhì)的設(shè)計進(jìn)行了系統(tǒng)性綜述（圖5）。目前研究人員對相間的化學(xué)反應(yīng)、形態(tài)和形成機制進(jìn)行了深入研究^[^5]。盡管相間化學(xué)的準(zhǔn)確預(yù)測仍然很困難，并且相間的關(guān)鍵基本性質(zhì)（例如離子跨相傳輸?shù)乃俾屎蜋C理）仍然未知，但離子溶劑化鞘結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是指導(dǎo)界面形成過程的有效工具。最后，為了加強文獻(xiàn)中電池性能數(shù)據(jù)的再現(xiàn)性和可比性，作者強烈建議研究人員進(jìn)行嚴(yán)格的實踐和標(biāo)準(zhǔn)化方案，這也是電池、化學(xué)反應(yīng)和材料研究應(yīng)該嚴(yán)格遵守的不可或缺的準(zhǔn)則。

圖5 電池化學(xué)中的電解液和界面作用

6. Carbon Energy：Aqueous lithium-ion batteries

有機電解液的問世雖然顯著提高了鋰電池的能量密度，但是其始終存在安全性低和成本高的問題。與之相比，水系鋰離子電池在20世紀(jì)10年代中期被“高濃度”電解質(zhì)重新提出，通過將水的電化學(xué)工作窗口提升至與非水系電解質(zhì)相當(dāng)，并進(jìn)一步促使該體系的電池有效運行（圖6）。

對此，許康教授和Arthur von Wald Cresce教授對水系鋰離子電池的發(fā)展歷程進(jìn)行了高度總結(jié)^[^6]，包括1994-2015年早期的意義探索，2015年使用酰亞胺基鋰鹽（LiTFSI）催化開發(fā)高濃度電解質(zhì)等。目前，水系鋰離子電池的不斷發(fā)展，已經(jīng)促使其具有越來越寬的電池工作電壓窗口，因而擁有更好的現(xiàn)代工業(yè)和技術(shù)應(yīng)用前景。

圖6 水系鋰離子電池的基本工作原理

7. Journal of Power Sources：Interfaces and interphases in batteries

LIB是人類歷史上發(fā)明的最受歡迎的電化學(xué)裝置，它也是有史以來第一個使用雙插層化學(xué)操作的電池，也是第一個依靠兩電極上的界面來確保電池化學(xué)可逆性的電池。盡管LIB的商業(yè)成功凸顯了相間的重要性，但它的出現(xiàn)遠(yuǎn)遠(yuǎn)早于LIB的誕生，它的存在遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了鋰基電池化學(xué)的范圍。

為此，許康教授重新闡明了對電池界面和相界認(rèn)識的演變^[^7]，指出界面作為電化學(xué)器件中兩個緊密組分，在經(jīng)典電化學(xué)中已經(jīng)進(jìn)行了詳細(xì)的描述，而相界仍然給研究者帶來了許多懸而未決的問題，理解并最終設(shè)計相界的努力將是實現(xiàn)下一代電池化學(xué)的關(guān)鍵。許康教授也以此文致敬“SEI”一詞的發(fā)明者——以色列特拉維夫大學(xué)的Emanuel Peled教授。