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清華大學(xué)張強(qiáng)等人，連發(fā)Matter和Angew.！

來源：時(shí)間：2023-06-07 09:28:16 瀏覽：1508次

【1】

第一作者：李澤珩&姚楠&余樂耕等

通訊作者：張強(qiáng)教授&閆崇教授

通訊單位：清華大學(xué)&北京理工大學(xué)

DOI: 10.1016/j.matt.2023.04.012

研究背景

目前，基于碳酸乙烯酯（EC）體系的液態(tài)電解質(zhì)的組成極大的限制了鋰離子電池（LIBs）的低溫使用。然而，低溫溶劑的使用可極大拓寬LIBs的工作溫度范圍，但它們?cè)诘蜏叵聲?huì)與析出的Li發(fā)生副反應(yīng)產(chǎn)生大量氣體，導(dǎo)致LIBs過早失效。在較低的溫度下，尤其是在不超過-20 ℃時(shí)，LIBs的循環(huán)壽命比在高溫下面臨更嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。鑒于此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授和北京理工大學(xué)閆崇教授等人進(jìn)一步揭示了氣體產(chǎn)生的機(jī)理，并開發(fā)了一種基于高濃度乙酸乙酯（EA）的電解質(zhì)。富陰離子和添加劑共同分解形成的致密均勻的固體電解質(zhì)界面在低溫下有效地鈍化了涂覆的Li。

文章要點(diǎn)

1、本文所設(shè)計(jì)的電解質(zhì)使LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）/石墨軟包電池在溫度為-20 ℃，充電能力為0.2 C條件下可穩(wěn)定地循環(huán)，其壽命破紀(jì)錄地超過了一年（1400次循環(huán)）。

2、NCM811電池在-20 ℃下表現(xiàn)出良好的快速充電能力（0.5 C），在4000次循環(huán)中，每次循環(huán)的容量的衰減率低至0.0097%。

圖文展示

圖1.石墨負(fù)極在低溫下的界面演變示意圖

圖2.使用1.0 M LiPF₆ EA/FEC電解質(zhì)的袋式電池化學(xué)性能

圖3. MD模擬獲得的電解質(zhì)結(jié)構(gòu)

圖4. 3.0 M LiPF₆ EA/FEC電解質(zhì)的袋式電池性能

圖5.石墨負(fù)極上的SEI

圖6.循環(huán)石墨負(fù)極在-20 ℃的表征

圖7. 3.0 M LiPF₆ EA/FEC電解質(zhì)的袋式電池化學(xué)性能

【2】

第一作者：姚楠&余樂耕

通訊作者：張強(qiáng)教授&陳翔博士

通訊單位：清華大學(xué)

DOI: 1002/anie.202305331

研究背景

粘度對(duì)于電解質(zhì)的離子傳輸和潤濕性極其作用，但易于獲得粘度值和深入了解該特性仍然具有挑戰(zhàn)性，而其對(duì)于評(píng)估電解質(zhì)性能和定制電解質(zhì)至關(guān)重要?；诖?，清華大學(xué)張強(qiáng)教授和陳翔博士等人報(bào)道了一種篩選重疊方法，通過分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬有效地計(jì)算鋰電池電解質(zhì)的粘度。溶劑的粘度與分子之間的結(jié)合能呈正相關(guān)，表明粘度與分子間的相互作用直接相關(guān)。電解質(zhì)中的鹽隨著濃度的增加而粘度顯著增加，而稀釋劑則起到降粘劑的作用，歸因于陽離子-陰離子和陽離子-溶劑締合物的不同結(jié)合強(qiáng)度。

文章要點(diǎn)

1、開發(fā)了一種準(zhǔn)確有效的篩選重疊方法（SOM），通過MD模擬計(jì)算液體電解質(zhì)的粘度。

2、SOM只需要三個(gè)容易實(shí)現(xiàn)的步驟，確定了一個(gè)適當(dāng)?shù)南嚓P(guān)時(shí)間，并首次對(duì)波動(dòng)的結(jié)果進(jìn)行篩選，比已有文獻(xiàn)中的方法具有更高的準(zhǔn)確性和時(shí)間性能。

3、通過系統(tǒng)地分析和討論電解質(zhì)組分及其配比對(duì)粘度的影響，發(fā)現(xiàn)分子的結(jié)合能與電解質(zhì)粘度之間存在正相關(guān)關(guān)系。由于鹽中陽離子和陰離子之間的相互作用比溶劑分子之間的相互作用力強(qiáng)得多，以及形成阻止溶劑自由運(yùn)動(dòng)的溶劑化結(jié)構(gòu)，鹽的加入迅速增加了電解質(zhì)粘度。

圖文展示

圖1.純?nèi)軇┱扯鹊挠?jì)算方法及粘度和結(jié)合能的總結(jié)

圖2. LiFSI/EC/DMC電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能

圖3.不同鹽濃度下DMC/LiFSI電解質(zhì)的MD快照、粘度、擴(kuò)散系數(shù)和溶劑化結(jié)構(gòu)統(tǒng)計(jì)

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