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選擇性加氫，又一篇JACS！

來源：時間：2023-06-02 11:26:13 瀏覽：1484次

第一作者：Weijie Zhang

通訊作者：鄭南峰教授、傅鋼教授和秦瑞軒副教授

通訊單位：廈門大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c00953

研究背景

調(diào)節(jié)非均相催化劑的金屬-配體界面已成為優(yōu)化其催化性能的一種有效策略，尤其是在非均相金屬催化劑上進(jìn)行有機(jī)修飾，這有助于優(yōu)化催化選擇性，主要是由于空間位阻效應(yīng)、電子效應(yīng)和系綜效應(yīng)。基于此，廈門大學(xué)鄭南峰教授、傅鋼教授和秦瑞軒副教授課題組等人通過炔烴半加氫催化劑的實例研究得出以下結(jié)果：（1）配體修飾提供了極好的選擇性；（2）界面立體效應(yīng)可以改變鈀納米催化劑在加氫反應(yīng)中的催化選擇性；（3）分子間氫鍵網(wǎng)絡(luò)在固體表面產(chǎn)生獨特的位阻效應(yīng)，從而增強了整個體系的位阻，最終獲得高催化活性。

作者制備了半蒸汽包覆超薄鈀（Pd）納米片，并證明了一種簡單的配體修飾所制備的催化劑在催化末端炔加氫過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的選擇性和耐久性，且優(yōu)于大多數(shù)先前報道的配體保護(hù)Pd催化劑。

文章要點

要點一：在多種類型的雙齒配體中，半胱氨修飾的Pd納米片在末端炔烴加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、選擇性以及穩(wěn)定性。

要點二：通過密度泛函理論（DFT）計算結(jié)合系統(tǒng)實驗研究證實，質(zhì)子化的氨基與非質(zhì)子化氨基之間形成分子間氫鍵。在這種剛性氫鍵網(wǎng)絡(luò)修飾的Pd表面，暴露的金屬位點依然可以高活性、高選擇性的催化末端炔烴加氫。

要點三：這種基于金屬配體界面工程為未來炔烴加氫催化劑的設(shè)計提供了重要的見解，并有望為空間效應(yīng)的概念研究提供新的方向。

圖文展示

圖1.金屬表面的選擇性

圖2.不同改性Pd納米片催化PA加氫的性能

圖3. Pd納米片TEM和XRD表征

圖4. ESR和原位紅外表征

圖5. DFT計算

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