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韓布興院士&孫曉甫JACS:Gd1/CuOx高效催化CO2為C2+產(chǎn)物
來源: 時間:2023-05-24 14:41:41 瀏覽:1708次

第一作者:馮佳奇

通訊作者:韓布興院士、孫曉甫研究員

通訊單位:中國科學院化學研究所

DOI: 10.1021/jacs.3c02428




研究背景

銅(Cu)是CO2還原反應(CO2RR)制取多碳(C2+)產(chǎn)物的一種很有前途的電催化劑。然而,在CO2RR過程中,一價銅(Cu+)組分在負電位下并不穩(wěn)定,嚴重阻礙了其大規(guī)模應用。引入金屬摻雜劑(Ag、Pd、Au等)可以調(diào)控和增強Cu+組分的穩(wěn)定性,其中原子級位點通常由晶格氧原子錨定,其可以在負電位下保持穩(wěn)定,從而顯著提高Cu+組分的穩(wěn)定性。基于此,中科院化學所韓布興院士和孫曉甫研究員等人首先計算了CO2RR與析氫反應(HER)的熱力學極限勢之差,以及摻雜不同金屬的Cu2O上的*CO結合能,在理論研究的基礎上,設計了Gd1/CuOx催化劑。




文章要點

要點一:作者成功制備了具有拉伸應變的Gd1/CuOx催化劑,并驗證了其作為CO2轉化為C2+產(chǎn)物的高效催化劑,當局部電流密度為444.3 mA cm-2時,C2+法拉第效率(FE)達到81.4%,且穩(wěn)定性好。

要點二:原位光譜分析和密度泛函理論(DFt)計算表明,Gd原子摻雜和拉伸應變增強了關鍵中間體O*CCO的穩(wěn)定性,降低了C-C偶聯(lián)反應的能壘,顯著提高了C2+產(chǎn)物的產(chǎn)率。

要點三:研究表明,鑭系金屬通過其獨特的電子結構和較大的離子半徑,可有效地提高Cu基催化劑的CO2RR性能。




圖文展示

圖1.各種X1/Cu2O(X=Ag、Pd、Ni、Zn、Sn、Ce、Sm和Gd)的DFT計算

圖2. Gd1/CuOx的結構、形貌和組分表征

圖3.不同Gd含量的Gd1/CuOx和CuOx在不同電位下的性能

圖4. Gd1/CuOx在不同電位下的表征

圖5. DFT計算


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12條評論
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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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