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?熊宇杰&代云茜，最新Nat. Commun.！

來源：時間：2023-05-16 10:41:07 瀏覽：1368次

第一作者：孟祥鈺&祝春彤&王新

通訊作者：熊宇杰教授&代云茜

通訊單位：中國科學技術(shù)大學/安徽師范大學、東南大學

DOI: 10.1038/s41467-023-38138-9

研究背景

由太陽能驅(qū)動的光電化學（PEC）轉(zhuǎn)化體系，是生產(chǎn)高附加值化學品的有效途徑。其中，很多光電化學反應涉及氣、液、固三相?，F(xiàn)有光電化學裝置中，氣-液-固三相界面上的傳質(zhì)和電子傳輸十分緩慢，極大地限制了光電化學轉(zhuǎn)化的實際應用。鑒于此，中國科學技術(shù)大學/安徽師范大學熊宇杰教授和東南大學代云茜教授等人報道了首款用于光電化學流動池的多相擴散光電極，顯著提高了氣/液相光電化學流動轉(zhuǎn)化的物質(zhì)傳輸，并且保證了界面處的快速電子轉(zhuǎn)移。通過多級設計克服了半導體氧化物的本征脆性，半導體納米晶體可控地集成在電紡納米纖維衍生的墊中。

文章要點

1、本研究報道了首款多相擴散光電極及流動池，首次實現(xiàn)了光電化學流動轉(zhuǎn)化。

2、在無添加劑下，將本征脆性但活性的半導體組裝成為高速流動下自支撐多孔纖維膜韌性增強的方法。通過巧妙利用在傳質(zhì)孔道上局域化學處理，在不損傷纖維機械強度下，賦予了多孔纖維膜高導電、高光吸收的特性結(jié)構(gòu)。

3、在光電擴散電極纖維膜的孔道構(gòu)建多級三相界面，具有同時親和電解液與反應氣體的界面雙親性質(zhì)，且最大化保留了暴露活性位點。

4、在甲烷轉(zhuǎn)化反應中，利用光電多相流動轉(zhuǎn)化的傳質(zhì)增強，將甲烷的轉(zhuǎn)化產(chǎn)率相比傳統(tǒng)間歇反應提高了16.6倍，C₂₊產(chǎn)物選擇性提高了4倍，同時保持至少100 h的良好穩(wěn)定性。

圖文展示

圖1.甲烷光電化學流動轉(zhuǎn)化的多級纖維膜結(jié)構(gòu)設計

圖2.多孔纖維的結(jié)構(gòu)表征

圖3.纖維膜的機械性能表征

圖4.纖維膜的光、電、三相界面性質(zhì)

圖5.流動電池中纖維光電極的光電化學甲烷轉(zhuǎn)化性能

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