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天大鞏金龍JACS：調(diào)控*CHxO吸附促進電還原CO2制甲烷

來源：時間：2023-04-06 16:49:25 瀏覽：2485次

第一作者：Jing Zhao、Peng Zhang和Tenghui Yuan

通訊作者：鞏金龍教授

通訊單位：天津大學

DOI：https://doi.org/10.1021/jacs.2c12006

研究背景

銅（Cu）可有效催化電化學CO₂還原反應（CO₂RR），制備更有價值的燃料和化學品，其中甲烷（CH₄）作為一種高質(zhì)量能量密度的產(chǎn)物而備受關(guān)注。然而，*CO和*CHxO在Cu上的吸附能之間的線性比例關(guān)系限制了對CH₄的選擇性?；诖?，天津大學鞏金龍教授課題組提出了一種可控電沉積方法，將Cu與親氧金屬（M）合金化，以引導反應路徑向CH₄方向發(fā)展。該工作為Cu基電催化劑的設計提供了新的途徑。

文章要點

1、本文描述了一種可控電沉積方法，將Cu與金屬（M）合金化制備M_mCu_100-m雙金屬催化劑，以引導反應路徑向CH₄方向發(fā)展。

2、優(yōu)化后的La₅Cu₉₅電催化劑在局部電流密度為193.5 mA cm^-2時，CH₄法拉第效率（FE）為64.5%。

3、Operando ATRSEIRAS光譜和DFT計算表明，親氧La的引入可以通過加強M-O鍵來降低*CO加氫成*CHxO的能壘，同時也會促進*CH₃O中C-O鍵的斷裂，形成CH₄。

圖文展示

圖1.理論計算和Cu基催化劑性能

圖2.Cu基催化劑的成分表征

圖3.Cu基催化劑的催化性能

圖4.Operando ATR-SEIRAS光譜和DFT計算

圖5.Cu基電池的性能

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