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Nature&Science盤點：三月材料領域重大研究進展

來源：測試GO 時間：2020-12-04 17:35:14 瀏覽：4749次

1. Science:快速充電鈦酸鋰中離子遷移的動力學途徑

Science:快速充電鈦酸鋰中離子遷移的動力學途徑

快速充電電池通常使用能夠通過固溶體轉(zhuǎn)化連續(xù)容納鋰的電極，因為它們除了離子擴散外幾乎沒有動力學勢壘。鈦酸鋰（Li₄Ti₅O₁₂）是一個例外，它的陽極顯示出極高的速率能力，這顯然與其兩相反應和兩相中Li的緩慢擴散不一致。

美國布魯克海文國家實驗室王峰研究員和加州大學、勞倫斯伯克利國家實驗室Gerbrand Ceder教授團隊通過使用操作電子能量損失譜對Li⁺遷移進行實時跟蹤，作者揭示了Li_4+xTi₅O₁₂中的便捷運輸是由動力學路徑實現(xiàn)的，該動力學路徑包括沿兩相邊界在亞穩(wěn)態(tài)中間體中變形的Li多面體。作者開發(fā)了一種基于離子液體電解質(zhì)（ILE）的電化學電池，用于在TEM內(nèi)原位操作，其結(jié)構(gòu)類似于真實電池，從而使Li-EELS能夠在恒流充放電條件下探測Li在LTO中的占有和遷移。

文獻鏈接：Kinetic pathways of ionic transport in fast-charging lithium titanate (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax3520)

2. Nature:銅上晶圓級單晶六方氮化硼單層

Nature:銅上晶圓級單晶六方氮化硼單層

超薄二維（2D）半導體層狀材料為擴展摩爾定律在集成電路中的晶體管數(shù)量提供了巨大的潛力。2D半導體的一個關(guān)鍵挑戰(zhàn)是避免從相鄰的電介質(zhì)形成電荷散射和陷阱位點。六方氮化硼（hBN）的絕緣范德華層提供了出色的界面電介質(zhì)，有效地減少了電荷散射。

最近的研究表明，在熔融金表面或塊狀銅箔上單晶hBN薄膜的生長。然而，由于熔融金的高成本，交叉污染以及過程控制和可擴展性的潛在問題，因此不被工業(yè)所青睞。銅箔可能適用于卷對卷工藝，但不太可能與晶圓上的先進微電子制造兼容。

因此，可靠的直接在晶片上生長單晶hBN薄膜的方法將有助于在工業(yè)中廣泛采用2D層材料。先前在Cu（111）金屬上生長hBN單層的嘗試未能實現(xiàn)單向，當這些層合并成薄膜時會導致有害的晶界。人們甚至認為從理論上講，在諸如Cu（111）這樣的高對稱性表面上生長單晶hBN是不可能的。

臺灣國立交通大學的Wen-Hao Chang、臺積電（TSMC）的Lain-Jong Li以及美國萊斯大學的B. I. Yakobson，研究了在兩英寸c平面藍寶石晶片上的Cu（111）薄膜上成功完成了單晶hBN單層的外延生長。第一性原理計算結(jié)果證實了這一令人驚訝的結(jié)果，表明通過hBN橫向?qū)又罜u（111）步驟可以增強外延生長，從而確保hBN單層的單向性。所獲得的單晶hBN在底柵結(jié)構(gòu)中作為二硫化鉬和二氧化鉿之間的界面層并入，提高了晶體管的電性能。這種生產(chǎn)晶圓級單晶hBN的可靠方法為將來的2D電子學鋪平了道路。

文獻鏈接：Wafer-scale single-crystal hexagonal boron nitride monolayers on Cu (111) (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2009-2)

3. Science: 抑制三鹵化物寬帶隙鈣鈦礦的相偏析

Science: 抑制三鹵化物寬帶隙鈣鈦礦的相偏析

寬帶隙金屬鹵化物鈣鈦礦有望將半導體與串聯(lián)太陽能電池中的硅配對，以追求以低成本實現(xiàn)大于30％的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）的目標。但是，寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池從根本上受到了光致相分離和低開路電壓的限制。

美國科羅拉多大學、國家可再生能源實驗室、中國科學技術(shù)大學徐集賢教授和美國科羅拉多大學、國家可再生能源實驗室Michael D. McGehee教授，使用三鹵化物合金（氯，溴，碘）可有效地形成1.67電子伏特寬帶隙鈣鈦礦電池，以調(diào)整帶隙并穩(wěn)定半導體在光照下的情況。這個工作發(fā)現(xiàn)，通過增加溴的含量來縮小晶格參數(shù)，從而提高了氯的溶解度，從而使光子的壽命和電荷的遷移率提高了2倍。作者觀察到即使在100倍光強照射強度下，薄膜中光誘導的相偏析也得到抑制，并且在60°C下最大功率點（MPP）運行1000小時后，半透明電池的降解率低于4％。通過將這些電池與底部硅電池集成在一起，作者在面積為1平方厘米的兩個末端整體式單片電池中實現(xiàn)了27％的PCE。

文獻鏈接：Triple-halide wide–band gap perovskites with suppressed phase segregation for efficient tandems (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aaz5074)

4. Nature:二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列的一般合成

Nature:二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列的一般合成

二維范德華力異質(zhì)結(jié)構(gòu)（vdWH）引起了人們的極大興趣。但是，到目前為止，大多數(shù)報告的vdWH都是由艱巨的微機械剝落和手動重新堆疊過程創(chuàng)建的，盡管這種過程對于概念驗證演示和基礎研究來說是通用的，但顯然對于實際技術(shù)而言是不可擴展的。

美國加州大學洛杉磯分校的段鑲鋒和湖南大學的段曦東研究報道了在金屬過渡金屬二鹵化物（m-TMDs）和半導體TMD（s-TMDs）之間的二維vdWH陣列的一般合成策略。通過選擇性地對單層或雙層s-TMD上的成核位點進行構(gòu)圖，作者在預定的空間位置以可設計的周期性排列和可調(diào)整的橫向尺寸精確控制各種m-TMD的成核和生長，從而產(chǎn)生一系列vdWH陣列，包括VSe₂/WSe₂，NiTe₂/WSe₂，CoTe₂/WSe₂，NbTe₂/WSe₂，VS₂/WSe₂，VSe₂/MoS₂和VSe₂/WS₂。

系統(tǒng)掃描透射電子顯微鏡研究表明，近乎理想的vdW界面具有可廣泛調(diào)節(jié)的莫爾超晶格。借助原子vdW接口，作者進一步證明了m-TMD作為底層WSe₂高度可靠的合成vdW觸點，具有出色的器件性能和良率，在雙層WSe₂中提供高達900微安/微米的高導通電流密度晶體管。這種多樣化的二維vdWH陣列的一般綜合為探索奇異物理提供了通用的材料平臺，并有望為高性能設備提供可擴展的途徑。

文獻鏈接：General synthesis of two-dimensional van der Waals heterostructure arrays (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2098-y)

5. Science:由手性陽離子控制的對映選擇性遠程碳氫活化

Science:由手性陽離子控制的對映選擇性遠程碳氫活化

手性陽離子已被廣泛用作有機催化劑，但它們在使過渡金屬催化的過程對映選擇性方面的應用仍然很少。盡管類似的電荷反轉(zhuǎn)策略取得了成功，在該策略中陽離子金屬絡合物與手性陰離子配對。

英國劍橋大學Robert J. Phipps報道了一種策略，以使常見的聯(lián)吡啶配體陰離子化，并將其銥配合物與衍生自奎寧的手性陽離子配對。通過對映選擇性C–H硼化作用將這些離子對配合物應用于位于碳或磷中心的雙芳基雙鍵的非對稱化中的遠距離不對稱誘導。原則上，許多常見類別的配體同樣適用于這種方法。

文獻鏈接：Enantioselective remote C–H activation directed by a chiral cation (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aba1120)

6. Nature:元素金屬中晶界相變的觀察

Nature:元素金屬中晶界相變的觀察

晶界結(jié)構(gòu)的理論由來已久，而GBs經(jīng)歷相變的概念是50年前提出的?；炯僭O是，對于不同的GB方向，存在多個穩(wěn)定和亞穩(wěn)態(tài)。最近提出了術(shù)語“復雜化”來區(qū)分不同平衡熱力學性質(zhì)的界面狀態(tài)。表征了膚色的不同類型和膚色之間的過渡，主要是在二元或多組分系統(tǒng)中。仿真提供了對界面相行為的深入了解，并表明GB躍遷可以在許多材料系統(tǒng)中發(fā)生。然而，直接實驗觀察和元素金屬中GBs的轉(zhuǎn)變動力學仍然難以捉摸。

美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室的T. Frolov以及馬克斯普朗克研究所的C. H. Liebscher和G. Dehm合作，報道了元素銅中對稱和不對稱[111]傾斜GBs的原子級GB相共存和轉(zhuǎn)換。原子分辨率成像揭示了在Σ19bGBs處兩個不同結(jié)構(gòu)的共存，與進化GB結(jié)構(gòu)搜索和聚類分析相一致。作者還使用有限溫度分子動力學模擬來探索這些GB相的共存和轉(zhuǎn)化動力學。這個結(jié)果證明了GB相如何被動力學捕獲，從而實現(xiàn)了原子級的室溫觀測。這個工作為金屬GB相變的原子級原位研究鋪平了道路，以前通過對異常晶粒長大，非阿累尼烏斯型擴散或液態(tài)金屬脆化的影響，以前只能間接檢測到。

文獻鏈接：Observations of grain-boundary phase transformations in an elemental metal (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2082-6)

7. Science:解析金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池中陷阱態(tài)的空間和能量分布

Science:解析金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池中陷阱態(tài)的空間和能量分布

金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）的光伏性能主要歸因于其高的光吸收系數(shù)，高的載流子遷移率，長的電荷擴散長度。最初提出MHPs中的缺陷耐受性是其出色的載流子傳輸和特殊重組性能的一個來源，因為大多數(shù)點缺陷在大部分鈣鈦礦中具有較低的形成能，并且不形成深電荷陷阱。

后來的理論研究表明，鈣鈦礦材料表面和晶界處的結(jié)構(gòu)缺陷會引起深電荷陷阱，這指導了鈣鈦礦太陽能電池鈍化技術(shù)的發(fā)展，但這只是間接推斷的。非輻射復合過程還導致鈣鈦礦太陽能電池的能量損失，這與鈣鈦礦中缺陷誘導的陷阱態(tài)密切相關(guān)。電荷陷阱狀態(tài)在鈣鈦礦太陽能電池和其他設備的降解中起重要作用。了解陷阱能級在空間和能量中的分布是了解電荷陷阱對鈣鈦礦材料和器件中電荷傳輸和復合的影響的最基本要素之一。

美國北內(nèi)布拉斯加大學林肯分校黃勁松教授團隊報道了金屬鹵化物鈣鈦礦單晶和多晶太陽能電池中陷阱態(tài)的空間和高能分布的分析。單晶中的能阱密度變化了五個數(shù)量級，最低值為每立方厘米2×10¹¹，大多數(shù)深能阱位于晶體表面。多晶膜界面的所有深度的電荷能阱密度比膜內(nèi)部的電荷能阱密度大一到兩個數(shù)量級，并且膜內(nèi)部的能阱密度仍然比高密度薄膜中的能阱密度大兩到三個數(shù)量級。表面鈍化后，在鈣鈦礦和空穴傳輸層的界面附近檢測到大多數(shù)深能阱，其中嵌入了大密度的納米晶體，從而限制了太陽能電池的效率。

文獻鏈接：Resolving spatial and energetic distributions of trap states in metal halide perovskite solar cells (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aba0893)

8. Nature: 碲化鈾手性超導體

Nature: 碲化鈾手性超導體

自旋三重態(tài)超導體是具有自旋1和奇偶校驗波函數(shù)的電子對的凝聚。三重態(tài)配對的一個有趣表現(xiàn)是手性p波狀態(tài)，它在拓撲上很重要，為實現(xiàn)Majorana邊緣模式提供了自然的平臺。但是，三重態(tài)配對在固態(tài)系統(tǒng)中很少見，到目前為止，尚未在任何本體化合物中明確鑒定?？紤]到配對通常是由鐵磁自旋函數(shù)來介導的，因此包含f-電子元素的鈾基重費米子系統(tǒng)既具有強相關(guān)性又具有磁性，被認為是實現(xiàn)自旋三重態(tài)超導性的理想候選者。

美國伊利諾伊大學厄巴納-香檳分校的V. Madhavan等人報道了最近發(fā)現(xiàn)的重費米子超導體UTe₂的掃描隧道顯微鏡研究，該超導體具有1.6開爾文的超導轉(zhuǎn)變溫度。作者找到了共存近藤效應和超導性的特征，這些特征顯示了一個晶胞內(nèi)競爭性的空間調(diào)制。在臺階邊緣處的掃描隧道光譜揭示了手性間隙狀態(tài)的特征，據(jù)預測，它們存在于拓撲超導體的邊界。結(jié)合現(xiàn)有數(shù)據(jù)表明UTe₂中存在三重態(tài)配對，手性態(tài)的存在表明UTe₂是手性三聯(lián)體拓撲超導性的強候選者。

文獻鏈接：Chiral superconductivity in heavy-fermion metal UTe2 (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2122-2)

9. Science: 少層錫中的II型伊辛配對

Science: 少層錫中的II型伊辛配對

自旋軌道耦合已被證明在拓撲材料的實現(xiàn)中是必不可少的，但在存在磁場的情況下，超導通常表現(xiàn)不佳，而磁場會破壞使材料超導的電子對。但是，某些材料，例如最近發(fā)現(xiàn)的伊辛超導體，在非常高的磁場中仍實現(xiàn)了伊辛配對。這種配對機制依賴于反轉(zhuǎn)對稱性的破壞和維持異常大的平面極化磁場，其上限預計在低溫時發(fā)散。

德國馬克斯·普朗克固體研究所Robert J. Phipps研究員、清華大學劉海文研究員和張定教授發(fā)現(xiàn)了超導體少層錫，即外延應變灰錫（α-Sn），在位于Γ點附近具有不同軌道指數(shù)的譜帶中的載流子之間表現(xiàn)出獨特的伊辛配對類型。由于自旋軌道鎖定，沒有反轉(zhuǎn)對稱性分裂的情況下，譜帶被分裂。在超低溫度下，面內(nèi)上臨界場有較強的增強，并呈現(xiàn)出上升趨勢。

文獻鏈接：Type-II Ising pairing in few-layer stanene (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax3873)

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