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包信和院士成果精選丨用堅守不渝開啟催化世界

來源：本站時間：2019-12-06 19:41:58 瀏覽：11337次

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1、JACS：利用沸石骨架與有機模板劑的強相互作用直接合成鋁硅IWR沸石分子篩

沸石分子篩因為具有獨特的孔道結(jié)構(gòu)廣泛應(yīng)用于催化、離子交換、吸附、分離等一些領(lǐng)域。目前，大量的分子篩結(jié)構(gòu)還不能通過合成制備，或者通過鋁硅酸鹽來獲得。雖然在分子篩合成預(yù)測概念的開發(fā)方面取得了重大進展，但是制備其中一些新材料仍然具有挑戰(zhàn)性，例如IWR分子篩。盡管Ge基IWR分子篩合成成功，但是鋁硅酸鹽IWR分子篩的直接合成仍未成功。

基于此，作者以吡咯烷基為基礎(chǔ)，嫁接不同基團，同時以理論計算為依據(jù)展開實驗，成功直接合成硅鋁 IWR 分子篩。實驗結(jié)果表明，可以制備出SiO₂/Al₂O₃比值低達30的COE-6分子篩。研究發(fā)現(xiàn)，COE-6分子篩具有比常規(guī)Ge-Al-IWR分子篩更高的水熱穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性。在甲醇-丙烯(MTP)反應(yīng)中，COE-6分子篩對丙烯表現(xiàn)出良好的選擇性，為未來的MTP反應(yīng)提供了潛在的催化劑。

文章信息：Direct Synthesis of Aluminosilicate IWR Zeolite from a Strong Interaction between Zeolite Framework and Organic Template. JACS, 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b09903.

2、ACS Catal.：H-供體分子在無氧化條件下提高甲烷轉(zhuǎn)化為烯烴和芳烴的能力

在本文中，作者報道了通過氫自由基可以提高在Fe反應(yīng)器上甲烷向烯烴和芳烴的轉(zhuǎn)化，其中氫自由基被作為供體分子添加到反應(yīng)中，且主要產(chǎn)物的選擇性沒有受到明顯影響。這種增強作用與特定的氫供體分子無關(guān)，并且在低濃度下隨反應(yīng)系統(tǒng)中氫自由基的可用量而增加。甲烷的轉(zhuǎn)化率在較高的H自由基濃度下趨于平穩(wěn)，可能是因為H自由基重新結(jié)合為H₂而降低了效率。

利用同位素實驗發(fā)現(xiàn)，氫自由基從甲烷中奪取一個氫原子來激活甲烷形成甲基自由基而提高反應(yīng)效率?？傊?，本文中報道一種在無氧條件下，提高甲烷活化效率的新策略。

文章信息：Enhanced Methane Conversion to Olefins and Aromatics by H?Donor Molecules under Nonoxidative Condition, ACS Catal., 2019, DOI:10.1021/acscatal.9b01771.

3、Nature Catalysis (news & views)：密封微環(huán)境設(shè)計同于催化控制

在1925年，休·斯科特·泰勒提出了活性位點的概念。近幾十年來，對于多相催化的研究主要集中在對反應(yīng)活性位點的基本認識和合理設(shè)計上。在生物催化劑中，被激發(fā)的活性位點，以及局部的微環(huán)境，對它們所催化的反應(yīng)起著不可思議的控制作用。

受此啟發(fā)，人們越來越認識到微環(huán)境與多相催化劑的活性位點同樣重要。雖然活性位點、反應(yīng)分子及其微環(huán)境之間的相互作用在個別間較弱，但是在整體上可能很強，并可能對催化反應(yīng)具有重要的限制作用。然而，通過微環(huán)境精確調(diào)控實現(xiàn)人工催化劑活性和選擇性的提升極具挑戰(zhàn)。

不久前，Matteo Cargnello團隊已經(jīng)開發(fā)出了一種生產(chǎn)封裝在聚合物層中的納米晶體的合成方法。并且利用制備的催化劑進行CO的氧化，闡明了控制過渡態(tài)和產(chǎn)物擴散的原理。該工作以題為“Transition state and product diffusion control by polymer–nanocrystal hybrid catalysts”發(fā)表在“Nature Catalysis”上。在該期刊的同期上，包信和院士的人對該領(lǐng)域的進展進行了評述與展望。

文章信息：Confined microenvironment for catalysis control. Nature Catalysis, 2019, DOI：10.1038/s41929-019-0354-z.

4、Adv. Mater.：固態(tài)氧化物電解池高溫電化學(xué)還原CO₂：發(fā)展、挑戰(zhàn)和前景

固態(tài)氧化物電解池（SOECs）中的高溫電化學(xué)還原CO₂可以通過有效的活化穩(wěn)定C=O鍵，從而將CO₂電化學(xué)還原轉(zhuǎn)化為有價值的燃料，進而極大的減少了CO₂排放。其中，以可再生能源（風(fēng)能、太陽能等）為動力，還可以為間歇輸出提供一種先進的儲能方法。對比低溫電化學(xué)還原CO₂，SOECs中高溫電化學(xué)還原CO₂具有更高的電流密度和能效，從而被廣泛的關(guān)注。

在本文中，作者重點介紹了SOECs的發(fā)展歷史及其基本機理、正極材料、傳導(dǎo)氧離子的電解質(zhì)材料和負極材料。詳細綜述了電極、電解質(zhì)和電極電解質(zhì)界面降解等問題。還介紹了利用低成本的燃料輔助陽極氧化物，以降低陽極的過電位和電耗。此外，還對未來在SOECs中進行高溫電化學(xué)還原CO₂的研究提出了挑戰(zhàn)和展望。

文章信息：High-Temperature CO₂ Electrolysis in Solid Oxide Electrolysis Cells: Developments, Challenges, and Prospects. Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201902033.

5、Adv. Funct. Mater.：一步可擴展制備石墨烯集成的、具有優(yōu)異的柔性和均勻性的微型超級電容器

眾所周知，隨著微型電子產(chǎn)品的快速發(fā)展，加大了對微型超級電容器（MSCs）的簡化和可擴展生產(chǎn)的需求。然而，報道的MSCs的活性材料的制備、圖案化微電極和模塊化整合通常是分開的，并且涉及多個復(fù)雜步驟。

基于此，作者報道了一種“一步法”且具有成本效益的策略，通過圖案化激光誘導(dǎo)石墨烯(LIG)可快速和可擴展地制備全固態(tài)平面集成的MSCs（LIG-MSCs），具有可設(shè)計形狀、優(yōu)異柔性、性能均一和高溫穩(wěn)定性等多種優(yōu)勢。

利用由隨機堆疊的石墨烯納米片同時充當微電極和互連體的導(dǎo)電和多孔LIG圖案，所制備的LIG-MSCs表現(xiàn)出典型的雙電容行為，具有0.62 mF cm^-2的面電容和在10000次循環(huán)后無電容退化的長期穩(wěn)定性。

此外，LIG-MSC通過串聯(lián)和并聯(lián)連接的任意單元布置，顯示出卓越的機械靈活性以及可調(diào)節(jié)的電壓和電容輸出，這表明了出色的性能定制。同時，在離子凝膠電解質(zhì)下工作的全固態(tài)LIG-MSCs甚至在100℃的高溫下也表現(xiàn)出很高的穩(wěn)定性，在3000次循環(huán)后仍保持90％的電容。因此，LIG-MSCs為集成微型電源的微電子產(chǎn)品提供了巨大的發(fā)展機遇。

文章信息：One-Step Scalable Fabrication of Graphene-Integrated Micro-Supercapacitors with Remarkable Flexibility and Exceptional Performance Uniformity. Adv. Funct. Mater. 2019, DOI:10.1002/adfm.201902860.

6、Adv. Sci.：具有多方向快速離子擴散途徑的全固態(tài)平面鈉離子微型電容器

隨著智能化和小型化電子技術(shù)的快速發(fā)展，使得全球?qū)哂型庑纬叽绲奈⑿碗娀瘜W(xué)儲能裝置的需求也是快速增長。基于此，作者以膽狀鈦酸鈉作為感應(yīng)電流的陽極，納米多孔活化石墨烯作為非感應(yīng)電流的陰極，外加高壓離子凝膠電解質(zhì)，在單柔性基底上構(gòu)建了第一個原型平面鈉離子微電容器(NIMCs)。

通過有效地與電池型陽極和電容器型陰極耦合，所制備的全固態(tài)NIMCs在3.5 V下工作時，具有37.1 mWh cm^-3的高體積能量密度和在44 h后，自放電率僅從V_max降至0.6 V_max，兩者都超過了大多數(shù)報道的混合微型超級電容器。

通過調(diào)整覆蓋在interdigital微電極頂部表面的石墨烯層，顯著提高了NIMCs的功率密度。因為建立了有利的多方向快速離子擴散途徑，從而顯著降低了電荷轉(zhuǎn)移阻力。

同時，由于使用了不可燃的離子凝膠電解質(zhì)和面內(nèi)幾何結(jié)構(gòu)，因此制成的NIMCs具有出色的機械柔韌性，不會在反復(fù)變形下引起電容衰減，并且在80℃的高溫下也具有很好的電化學(xué)穩(wěn)定性。因此，這些具有多方向離子擴散路徑的柔性平面NIMCs非常有助于微電子學(xué)的發(fā)展。

文章信息：All-Solid-State Planar Sodium-Ion Microcapacitors with Multidirectional Fast Ion Diffusion Pathways. Adv. Sci., 2019, DOI:10.1002/advs.201902147.

7、Adv. Mater.綜述：基于光電效應(yīng)的光電探測器的研究進展

如今，在長波長紅外和太赫茲波段下，工作的高性能非制冷光電探測器對軍用和民用光纖都是十分迫切需要。因為光電（PTE）探測器將光熱和熱電轉(zhuǎn)換過程相結(jié)合，無需冷卻裝置和外部偏置即可實現(xiàn)超寬帶光電檢測。

近幾十年來，隨著新型熱電材料的發(fā)現(xiàn)和納米光子學(xué)的發(fā)展，基于PTE的光電探測器的響應(yīng)性和速度已經(jīng)取得了巨大的進步。特別是將熱載流子傳輸引入基于低維材料的PTE探測器，將響應(yīng)時間縮短到皮秒級。

此外，在表面等離子體、天線和聲子吸收的輔助下，可以顯著提高PTE探測器的響應(yīng)率。PTE效應(yīng)還可以用來探測自旋電子學(xué)和電子學(xué)中的奇異物理現(xiàn)象。基于此，在本文中，作者綜述了近年來PTE探測器的研究進展，并提出了進一步提高PTE探測器性能的策略。

文章信息：Progress of Photodetectors Based on the Photothermoelectric Effect. Adv. Mater.,2019, DOI：10.1002/adma.201902044.

8、Angew：γ-Al₂O₃在固體氧化物電解池中將乙烷電化學(xué)氧化脫氫為乙烯的界面增強

鑒于乙烷的氧化脫氫（ODE）易受到深度氧化和潛在安全隱患的限制。因此，在本文中，作者利用在正極上產(chǎn)生的氧來催化轉(zhuǎn)化乙烷，將電化學(xué)ODE反應(yīng)結(jié)合到固體氧化物電解槽的正極中。通過將γ-Al₂O₃摻雜到La_0.6Sr_0.4Co_0.2Fe_0.8O_3-_δ-Sm_0.2Ce_0.8O_2-_δ（LSCF-SDC）正極的表面上，使其對乙烯的選擇性高達92.5％，而在最優(yōu)化的電流、乙烷流量以及600℃的條件下，乙烷轉(zhuǎn)化率最高可達到29.1％。

通過密度泛函理論計算和原位X射線光電子能譜表征發(fā)現(xiàn)，Al₂O₃/LSCF界面有效減少了吸附的氧原子，從而提高了對乙烯的選擇性和穩(wěn)定性，并且形成的Al-O-Fe改變了Fe的電子中心界面結(jié)構(gòu)，增加了費米能級附近的狀態(tài)密度和空帶的下移，從而提高了乙烷的吸附和轉(zhuǎn)化率。

文章信息：Interfacial Enhancement by γ-Al₂O₃ of Electrochemical Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene in Solid Oxide Electrolysis Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201908388.

人物簡介

包信和院士，在大連化學(xué)物理研究所工作，任催化基礎(chǔ)國家重點實驗室研究員，博士生導(dǎo)師，所學(xué)術(shù)委員會主任，潔凈能源國家實驗室能源基礎(chǔ)和戰(zhàn)略研究部部長，中國科學(xué)院研究生院教授；2017年6月起任中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)校長。2009年當選為中國科學(xué)院院士；2011年當選為發(fā)展中國家科學(xué)院院士；2016年當選為英國皇家化學(xué)會榮譽會士。

該課題組長期從事新型催化材料的創(chuàng)制和能源清潔高效轉(zhuǎn)化過程的研發(fā)，在催化基礎(chǔ)理論的發(fā)展和新催化劑開發(fā)、應(yīng)用等方面取得了重要研究成果。發(fā)現(xiàn)和闡述了納米限域條件下催化劑活性中心的結(jié)構(gòu)、電子特性和催化活性間的關(guān)聯(lián)機制和作用規(guī)律，在國際上首次提出了“納米限域催化”概念，并在一維碳管、二維界面和三維晶格中獲得拓展和完善，初步形成了理論體系。以此概念為指導(dǎo)，帶領(lǐng)團隊發(fā)展出了高性能的一氧化碳選擇氧化催化劑；創(chuàng)制晶格限域的單鐵催化劑，實現(xiàn)了甲烷無氧轉(zhuǎn)化直接制烯烴和高值化學(xué)品；首創(chuàng)氧化物和分子篩納米復(fù)合催化劑及催化過程，成功實現(xiàn)煤基合成氣一步轉(zhuǎn)化直接制低碳烯烴。為碳基資源的高效、清潔利用開辟了新途徑，在國際學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界形成了重大影響。

相關(guān)研究成果分別于2014年和2016年入選“中國科學(xué)十大進展”。目前在Science、Nature Mater.、JACS、Angew. Chem. Int-Ed、 Energy & Env. Sci. 等國際頂級期刊上發(fā)表論文700余篇，申報國際、國內(nèi)專利140余件。1995年獲國家杰出青年基金資助。先后獲得香港求是“杰出青年學(xué)者獎”（1996），國家自然科學(xué)二等獎（2005），遼寧省自然科學(xué)一等獎（2009），何梁何利科學(xué)與技術(shù)進步獎（2012），周光召基金會基礎(chǔ)科學(xué)獎（2015），中國科學(xué)院杰出科技成就獎（2015），第五屆中國化學(xué)會-中國石油化工股份有限公司化學(xué)貢獻獎（2016），國際天然氣轉(zhuǎn)化杰出成就獎（2016），德國催化學(xué)會Alwin Mittasch獎（2017）等獎項。2017年團隊獲首屆全國創(chuàng)新爭先獎獎牌。擔(dān)任J. of Energy Chemistry 期刊（Elsevier）共同主編，《中國科學(xué)》、《國家科學(xué)評論（NSR）》以及Angew. Chem. Int-Ed、 Energy & Env. Sci.、Surf. Sci. Report、Chemical Sci.和ChemCatChem 等學(xué)術(shù)期刊編委和顧問編委。

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