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李燦院士成果精選——催化性能要提高，這些妙招少不了

來源：本站時間：2019-11-26 17:01:50 瀏覽：6089次

1. Appl. Catal., B：新型共軛有機(jī)聚合物在可見光驅(qū)動光催化產(chǎn)氫中的應(yīng)用

人工光合成的目的就是將可再生太陽能轉(zhuǎn)化為太陽燃料（例如氫氣、化學(xué)品等），這為發(fā)展可持續(xù)和碳中性的世界提供了藍(lán)圖。在人工光合成的研究中，開發(fā)新型半導(dǎo)體將其作為可見光驅(qū)動分解水的光催化劑是其中極具挑戰(zhàn)的研究方向之一。

本文中作者介紹了兩種新型的連吡啶基共軛有機(jī)聚合物：Bp-COP和BpZn-COP，其吸收邊超過600nm，表現(xiàn)出了出色的光吸收性能，并且具有合適的能帶結(jié)構(gòu)，可用于分解水的研究。聚合物Bp-COP和BpZn-COP在Pt作為質(zhì)子還原共催化劑的條件下，能夠于可見光輻射時進(jìn)行高效的光催化產(chǎn)氫反應(yīng)。

進(jìn)一步的研究證明，將這些共軛有機(jī)聚合物與電子輸運體TiO₂結(jié)合后，可以顯著增強(qiáng)其光催化性能達(dá)8倍之多(1333 vs. 162 μmol g^?¹ h^?¹)。與此同時，在入射光波長為420nm時其表觀量子效率（AQE）超過2.5%。這項工作不僅為設(shè)計和合成新型有機(jī)聚合物提供了方法，也為太陽能轉(zhuǎn)化中的潛在應(yīng)用指明了方向。

Novel conjugated organic polymers as candidates for visible-light-driven photocatalytic hydrogen production, Appl. Catal., B 2019, 241, 461–470.

2. Nano Lett.：半導(dǎo)體光催化劑中巨型缺陷誘導(dǎo)效應(yīng)對納米級電荷分離的影響

材料中的缺陷可以極大地影響半導(dǎo)體基光催化劑的性能，而光催化劑中光生電荷的空間分離對將太陽能轉(zhuǎn)化為燃料至關(guān)重要。然而，在納米尺度上精確理解缺陷對于光生電荷分離的影響仍然是一大挑戰(zhàn)。

本文中作者利用時間和空間分辨表面光電壓技術(shù)證明了表面光生電荷的分布，并對Cu₂O光催化顆粒表面100nm內(nèi)缺陷分布的區(qū)域進(jìn)行了研究，指出了光生電荷分離的方向。

缺陷誘導(dǎo)的電荷分離過程源自接近表面處缺陷態(tài)對電子的捕獲和表面態(tài)上空穴的累積。此外，缺陷誘導(dǎo)的電荷分離的驅(qū)動力大于4.2kV/cm，可用于驅(qū)動光催化反應(yīng)的發(fā)生。這項研究證明了接近表面處缺陷工程對提高光生電荷分離效率和調(diào)控表面光生電荷的重要性，也為促進(jìn)光催化電荷分離和高效的太陽能轉(zhuǎn)化研究開辟了新的道路。

Giant defect-induced effects on nanoscale charge separation in semiconductor photocatalysts，Nano Lett., 2019, 19, 426-432.

3. ACS Catal.：同相結(jié)對光催化分解水中空間電荷分離的促進(jìn)作用

在不同的半導(dǎo)體之間形成異質(zhì)結(jié)或p-n結(jié)被廣泛應(yīng)用在促進(jìn)光催化劑和太陽能電池空間電荷分離的研究中，這一效應(yīng)源于半導(dǎo)體間不同的晶體和能帶結(jié)構(gòu)。在具有確定組成的相同半導(dǎo)體和晶相間能否形成結(jié)仍存疑問。

本文中作者將TiO₂作為原型，在大小兩種不同尺寸相同晶相的納米顆粒間形成了結(jié)。利用這種同相結(jié)的研究策略，TiO₂的三種相（板鈦礦、銳鈦礦、金紅石）的光催化產(chǎn)氫和分解水性能都得到了極大提高。

這種超高的光催化性能可歸功于不同表面能帶彎曲所誘導(dǎo)的界面內(nèi)建電場，大小顆粒間的內(nèi)建電場促進(jìn)了空間電荷的分離，抑制了電荷的復(fù)合。這項研究不同于傳統(tǒng)形成結(jié)的方法，為構(gòu)建高效太陽能轉(zhuǎn)換系統(tǒng)提供了新的思路。

Homophase junction for promoting spatial charge separation in photocatalytic water splitting, ACS Catal., 2019, 9, 3242-3252.

4. ACS Energy Lett.：有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦納米晶中高效的光催化產(chǎn)氫性能及其自發(fā)雙電荷輸運機(jī)制

有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦由于其優(yōu)異的光電性能而在太陽能電池的研究中極具潛力。然而，鈣鈦礦具有穩(wěn)定性差和在納米尺度下電荷復(fù)合嚴(yán)重的缺點，因此其很難應(yīng)用于生產(chǎn)太陽燃料的研究中。

本文中作者首次利用在HBr溶液中穩(wěn)定的有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦MAPbBr₃納米晶在可見光照射下獲得了較高的產(chǎn)氫效率。此外，在將雜化鈣鈦礦和Pt/Ta₂O₅以及PEDOT:PSS結(jié)合后，二者分別作為電子和空穴收集體，極大地提高了MAPbBr₃中的電荷輸運效率，增強(qiáng)了其催化性能。在引入雙納米尺度電荷輸運通道后，雜化鈣鈦礦在420nm光源照射下的產(chǎn)氫率提高了約52倍，表觀量子效率達(dá)到16.4%。

Promoting photocatalytic H₂ evolution on organic?inorganic hybrid perovskite nanocrystals by simultaneous dual-charge transportation modulation, ACS Energy Lett., 2019, 4, 40-47.

5. Adv. Mater.：一步氨熱法制備一維Ta₃N₅納米棒/ BaTaO₂N納米顆粒異質(zhì)結(jié)構(gòu)及其優(yōu)異的光驅(qū)動產(chǎn)氫性能

異質(zhì)結(jié)構(gòu)被廣泛應(yīng)用在促進(jìn)光生電荷分離和太陽能電池/燃料的研究中。含氮半導(dǎo)體在太陽能轉(zhuǎn)化中極具前景，但將其用于異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備中仍然是一大挑戰(zhàn)。

本文中作者介紹了一種利用氨熱法合成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其由一維的Ta₃N₅納米棒和BaTaO₂N納米顆粒組成，結(jié)果表明，這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有出色的光生電荷分離效率和太陽光產(chǎn)氫能力。結(jié)構(gòu)分析證明，這種異質(zhì)結(jié)為Ⅱ型結(jié)構(gòu)，并有在納米棒和納米顆粒間形成緊密界面的趨勢。

一維的納米棒可沿棒的生長方向傳輸電子，進(jìn)一步的研究說明異質(zhì)結(jié)中形成的緊密界面源自Ta₃N₅和BTON間相同的Ta基八面體單元。這些都是光誘導(dǎo)電荷分離提高的結(jié)果，從而提升了其太陽光下全分解水的效率。這項成果為利用含氮半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)進(jìn)行太陽能轉(zhuǎn)化的研究提供了嶄新的研究思路和方法。

Heterostructure of 1D Ta₃N₅ nanorod/BaTaO₂N nanoparticle fabricated by a one-step ammonia thermal route for remarkably promoted solar hydrogen production, Adv. Mater., 2019, 31, 1808185.

6. Adv. Energy Mater.：界面電荷調(diào)控丨一種高效的促進(jìn)半導(dǎo)體光催化劑空間電荷分離的方法

通過注入或電荷載流子的提取而進(jìn)行的表面調(diào)控已經(jīng)廣泛應(yīng)用在微電子器件中，這使得器件的能帶排布符合預(yù)期的電子或光學(xué)性能，但這種方法還未應(yīng)用在光催化領(lǐng)域。

本文中作者以Bi₄TaO₈X為例，引入具有較大功函數(shù)并化學(xué)失活的MoO₃，對界面電荷進(jìn)行調(diào)控，增強(qiáng)了能帶向上彎曲的程度和內(nèi)建電場的強(qiáng)度。這一簡單的電荷調(diào)控手段對光催化水氧化效率提升明顯，在輸入波長為420nm時，其表觀量子效率可達(dá)25%。

在利用其它半導(dǎo)體材料和修飾劑的研究中也證明了這種表面電荷調(diào)控的有效性和普遍性。這一發(fā)現(xiàn)不僅為理性調(diào)節(jié)半導(dǎo)體內(nèi)界面內(nèi)建電場提供了策略，也為利用微電子技術(shù)構(gòu)筑人工光合成系統(tǒng)用以太陽能轉(zhuǎn)化鋪平了道路。

Interfacial charge modulation: an efficient strategy for boosting spatial charge separation on semiconductor photocatalysts, Adv. Energy Mater., 2019, 9, 1803951.

7. Energy Environ. Sci.：利用氧化還原液流電池促進(jìn)Z型分解水系統(tǒng)的太陽能轉(zhuǎn)化效率

Z型光催化分解水系統(tǒng)在將太陽能高效轉(zhuǎn)化進(jìn)行產(chǎn)氫研究中極具潛力。然而，在兩種系統(tǒng)中電子轉(zhuǎn)移時能量的大量損失這一問題還未解決。如何大幅降低其中的能量損失從而提高太陽能轉(zhuǎn)化效率就成為其中亟待解決的關(guān)鍵。

本文中作者分析并評估了光催化分解水系統(tǒng)中能量存儲的最大空間，提出了結(jié)合液流電池從而降低Z型分解水系統(tǒng)中能量損失的方法。

此外，文中結(jié)合集成的醌/氰鐵酸鹽液流電池構(gòu)筑了生物混合的II (PSII)–ZrO₂/TaON Z型光系統(tǒng)。這一系統(tǒng)可以在液流電池光催化充放電和分解水反應(yīng)的過程中利用太陽能同時發(fā)電和產(chǎn)氫，這使得太陽能轉(zhuǎn)化效率得到了顯著提高。這項研究為Z型分解水系統(tǒng)中更高效地進(jìn)行能量轉(zhuǎn)化和節(jié)能提供了新的方法。

Integrating a redox flow battery into a Z-scheme water splitting system for enhancing the solar energy conversion efficiency, Energy Environ. Sci., 2019, 12, 631.

8. J. Mater. Chem. A：利用相間結(jié)進(jìn)行內(nèi)建電場調(diào)控從而提高光催化分解水效率

在半導(dǎo)體界面構(gòu)筑內(nèi)建電場可以為光催化反應(yīng)中的空間電荷分離提供驅(qū)動力。盡管相間結(jié)已經(jīng)被證明可以高效地進(jìn)行空間電荷分離，但是通過精確調(diào)控內(nèi)建電場對催化劑的光催化性能進(jìn)行控制的研究仍有許多問題并不清楚。

本文中作者在銳鈦礦/金紅石TiO₂間形成相間結(jié)，利用金紅石TiO₂表面可控銳鈦礦納米顆粒的合成對相間結(jié)區(qū)域內(nèi)的內(nèi)建電場進(jìn)行調(diào)控，從而改變銳鈦礦和金紅石相間的接觸面積。

結(jié)果表明，光催化產(chǎn)氫效率嚴(yán)重依賴于銳鈦礦和金紅石兩相間的接觸面積。光催化性能和兩相間界面的接觸面積表現(xiàn)出典型的火山曲線，通過增大相間接觸面積可以顯著增強(qiáng)空間電荷分離的驅(qū)動力，這使得更多的電子和空穴遷移至表面并參與氧化還原反應(yīng)，但更進(jìn)一步增大接觸面積卻導(dǎo)致了光催化性能的降低。

在最優(yōu)界面接觸時，可使內(nèi)建電場和光生電荷載流子在相間結(jié)區(qū)域內(nèi)分離和輸運的距離間達(dá)到最佳平衡。這項研究為在半導(dǎo)體基光催化劑表面構(gòu)筑內(nèi)建電場從而促進(jìn)太陽能轉(zhuǎn)化系統(tǒng)中的空間電荷分離提供了新的視角。

Boosting photocatalytic water splitting by tuning built-in electric field at phase junction, J. Mater. Chem. A, 2019, 7, 10264.

【人物簡介】

李燦，1960年1月出生于甘肅省金昌市，物理化學(xué)家，中國科學(xué)院院士、第三世界科學(xué)院院士，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員、博士生導(dǎo)師，潔凈能源國家實驗室（籌）主任，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院院長，催化基礎(chǔ)國家重點實驗室主任。

1980年李燦從河西學(xué)院畢業(yè)后留校任教；1983年考入中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所攻讀碩士研究生；1989年獲得中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所和日本東京工業(yè)大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士學(xué)位，之后進(jìn)入中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所工作；1993年晉升為研究員；2003年當(dāng)選為中國科學(xué)院院士；2005年當(dāng)選第三世界科學(xué)院院士；2007年出任中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所副所長；2008年當(dāng)選歐洲人文和自然科學(xué)院外籍院士。2014年獲得中國催化成就獎。

李燦主要從事催化材料、催化反應(yīng)和催化光譜表征方面的研究，并致力于太陽能光催化制氫以及太陽能光伏電池材料研究。

課題組鏈接：http://www.canli.dicp.ac.cn/index.htm

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