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Nature盤(pán)點(diǎn)8篇: 北大、南大、密大、亞琛工大等最新前沿成果報(bào)道丨生化材9月精選

來(lái)源：本站時(shí)間：2019-10-25 12:34:14 瀏覽：16371次

1. Nature: 電化學(xué)驅(qū)動(dòng)的可重構(gòu)結(jié)構(gòu)材料

結(jié)構(gòu)材料可以通過(guò)改變幾何形狀來(lái)積極響應(yīng)外界的刺激，如機(jī)械力、水化和磁場(chǎng)等，從而實(shí)現(xiàn)新的功能。這種轉(zhuǎn)換通常是二進(jìn)制的而且不穩(wěn)定的，因?yàn)樗鼈冊(cè)凇伴_(kāi)”和“關(guān)”狀態(tài)切換之間需要持久的外部刺激。加州理工學(xué)院Julia R. Greer團(tuán)隊(duì)提出了一種新的機(jī)制，通過(guò)利用電化學(xué)驅(qū)動(dòng)的合金化/脫合金化反應(yīng)來(lái)誘導(dǎo)連續(xù)的、非揮發(fā)性的和可逆的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變從而動(dòng)態(tài)地重建結(jié)構(gòu)材料。

作者使用硅(Si)和鋰(Li)的合金作為原型系統(tǒng)，因?yàn)楣枋且环N高容量電池電極材料，在完全鋰化后其體積膨脹率約為300%。這種合金體系可以形成三維硅包覆的四邊形微晶格，該微晶格在電化學(xué)驅(qū)動(dòng)的硅鋰合金反應(yīng)中通過(guò)協(xié)同梁屈曲轉(zhuǎn)變?yōu)檎覉D形。原位顯微鏡顯示了一個(gè)可控的、非易失性的和可逆的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，通過(guò)扭曲的區(qū)域邊界的分隔可以形成多個(gè)有序的屈曲域。通過(guò)化學(xué)力學(xué)建模和統(tǒng)計(jì)力學(xué)分析，作者研究了單個(gè)屈曲梁的力學(xué)動(dòng)力學(xué)，相鄰梁之間的協(xié)同耦合作用，以及鋰化率相關(guān)的區(qū)域尺寸分布。

這些的結(jié)果強(qiáng)調(diào)了缺陷和能量波動(dòng)在結(jié)構(gòu)材料動(dòng)態(tài)響應(yīng)中的關(guān)鍵作用。作者也進(jìn)一步證明，通過(guò)預(yù)先設(shè)計(jì)人工缺陷，可以將域的邊界編程為特定的模型，并且可以通過(guò)微架構(gòu)設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)多種自由度的重構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了電化學(xué)可重構(gòu)結(jié)構(gòu)材料的設(shè)計(jì)、制造、建模、行為預(yù)測(cè)和編程，并為超插層電池電極、可調(diào)聲子晶體和以及生物植入裝置開(kāi)辟了道路。

Xiaoxing Xia, Arman Afshar, Heng Yang, et al. Electrochemically reconfigurable architected materials, Nature, 2019, 573, 205.

DOI: 10.1038/s41586-019-1538-z.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1538-z.

2. Nature: 鈀鉬(PdMo)雙金屬合金用于氧還原催化

通過(guò)電催化過(guò)程實(shí)現(xiàn)化學(xué)品和電的有效相互轉(zhuǎn)化是許多可再生能源項(xiàng)目的核心。其中，氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)的緩慢動(dòng)力學(xué)研究長(zhǎng)期以來(lái)一直是這一領(lǐng)域最大的挑戰(zhàn)之一，而基于昂貴的鉑族金屬的電催化劑常常用來(lái)提高這些反應(yīng)的活性和耐久性。合金化處理、表面應(yīng)變和最優(yōu)的配位環(huán)境使得含鉑的納米晶在酸性介質(zhì)中具有很高的ORR活性。然而，提高該反應(yīng)在堿性環(huán)境中的活性仍然具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)樵谟袣溲醺嬖诘那闆r下，很難實(shí)現(xiàn)鉑族金屬的最佳的氧結(jié)合強(qiáng)度。

北京大學(xué)郭少軍教授等報(bào)道了鈀鉬(PdMo)的合金可以形成高度彎曲和亞納米厚度的金屬納米片，是一種在堿性電解質(zhì)中高效、穩(wěn)定的ORR和OER的電催化劑，可在鋅空氣電池和鋰空氣電池中作為陰極而展示出良好的性能。PdMo合金的薄片結(jié)構(gòu)使得其具有較大的電化學(xué)活性表面積（每克鈀具有138.7平方米表面積）和較高的原子利用率，與堿性電解液中的可逆氫電極相比，每毫克鈀可在0.9伏特電壓下產(chǎn)生16.37安培的ORR電流。

這種催化劑的活性分別是現(xiàn)有的Pt/C和Pd/C催化劑的78倍和327倍，并且在30000個(gè)潛在循環(huán)后幾乎沒(méi)有衰減。密度泛函理論計(jì)算表明，合金化效應(yīng)、彎曲幾何引起的應(yīng)變效應(yīng)和薄片狀引起的量子尺寸效應(yīng)可調(diào)整系統(tǒng)的電子結(jié)構(gòu)，從而達(dá)到最優(yōu)的氧結(jié)合。鑒于PdMo雙金屬的性質(zhì)和構(gòu)效關(guān)系，作者認(rèn)為其他金屬烯材料在能源電催化方面也具有廣闊的應(yīng)用前景。

Mingchuan Luo, Zhonglong Zhao, Yelong Zhang, et al. PdMo bimetallene for oxygen reduction catalysis, Nature, 2019, 574, 81.

DOI:10.1038/s41586-019-1603-7.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1603-7.

3. Nature: 在高強(qiáng)度光照下長(zhǎng)期穩(wěn)定的有機(jī)太陽(yáng)能電池

目前，有機(jī)太陽(yáng)能電池正接近商業(yè)化可行的效率，特別是在那些利用其獨(dú)特的靈活性和半透明性性能的應(yīng)用領(lǐng)域。然而，他們的可靠性仍然是一個(gè)主要的問(wèn)題，因?yàn)榈侥壳盀橹?，即使是最穩(wěn)定的器件也會(huì)在在短短幾年內(nèi)發(fā)生降解。這就導(dǎo)致人們相信利用弱鍵制備的有機(jī)材料其固有的缺陷是使用壽命短。盡管近年來(lái)有機(jī)發(fā)光器件已經(jīng)快速發(fā)展，且其壽命可達(dá)數(shù)百萬(wàn)小時(shí)，但這一想法仍然存在。

于此，密歇根大學(xué)Stephen R. Forrest等開(kāi)發(fā)了一類非常穩(wěn)定的熱蒸發(fā)單結(jié)有機(jī)太陽(yáng)能電池。他們將包裝好的電池暴露在相當(dāng)于37個(gè)太陽(yáng)的白光照射下，以此來(lái)加速其老化過(guò)程。在暴露超過(guò)68天后，這些電池仍然維持了超過(guò)87%的初始效率。這種電池的降解速率隨光強(qiáng)度呈超線性增加，導(dǎo)致外推固有壽命T₈₀超過(guò)4.9×10⁷小時(shí)，其中T₈₀是功率轉(zhuǎn)換效率下降到其初始值80%所花費(fèi)的時(shí)間。這相當(dāng)于27000年的戶外暴露。

另外，他們讓第二組有機(jī)太陽(yáng)能電池在相當(dāng)于20個(gè)太陽(yáng)的紫外線下照射(集中在365納米)848小時(shí)，這個(gè)用量在戶外暴露需要1.7×10⁴小時(shí)(9.3年)才能實(shí)現(xiàn)。在試驗(yàn)期間沒(méi)有觀察到效率損失?？偟膩?lái)說(shuō)，他們發(fā)現(xiàn)在惰性氣體中封裝的有機(jī)太陽(yáng)能電池可以非常穩(wěn)定，這使其在作為一種實(shí)用的能源發(fā)電技術(shù)方面具有廣闊的應(yīng)用前景。

Quinn Burlingame, Xiaheng Huang, Xiao Liu, Changyeong Jeong, Caleb Coburn & Stephen R. Forrest, Intrinsically stable organic solar cells under high-intensity illumination, Nature, 2019, 573, 394.

DOI: 10.1038/s41586-019-1544-1.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1544-1.

4. Nature: 電化學(xué)氧化產(chǎn)生的碳正離子用于合成受阻的二烷基醚

受阻醚具有很高的應(yīng)用價(jià)值，然而由于它們很難通過(guò)傳統(tǒng)的反應(yīng)合成，這就使得它們?nèi)匀皇腔瘜W(xué)領(lǐng)域尚未開(kāi)發(fā)的難題。這樣的基序在藥物化學(xué)中是非常令人垂涎的，因?yàn)橐颐焰I的大量替代可以防止不必要的代謝過(guò)程，從而導(dǎo)致體內(nèi)快速降解。斯克利普斯研究所Phil S. Baran等報(bào)道了一個(gè)簡(jiǎn)單的路線來(lái)合成受阻醚，在這里電化學(xué)氧化被用于促使簡(jiǎn)單羧酸釋放高能的碳正離子。

在非酸性條件下，利用低電化學(xué)電位可以生成具有反應(yīng)活性的碳正離子，這種碳正離子可捕獲一個(gè)醇供體，這就可以形成一系列的醚(本文已經(jīng)制備了80多種醚)。這種碳正離子也可以被簡(jiǎn)單的親核試劑截獲，從而形成受阻的醇甚至烷基氟化物。該方法可以規(guī)避在制備12個(gè)化學(xué)支架時(shí)遇到了合成瓶頸問(wèn)題，使得所需產(chǎn)品的產(chǎn)量更高，同時(shí)還大大減少了合成步驟和所需的勞動(dòng)力。

分子探針的使用和動(dòng)力學(xué)研究的結(jié)果支持了所提出的機(jī)理以及確定了添加劑在試驗(yàn)條件下的作用。這項(xiàng)報(bào)道證明了電化學(xué)在溫和條件下可產(chǎn)生高活性碳正中間體，反過(guò)來(lái)，利用這些在其他條件下無(wú)法獲得的中間體可以顯著提高合成效率。

Jinbao Xiang, Ming Shang, Yu Kawamata, et al. Nature, 2019, 573, 7774.

DOI: 10.1038/s41586-019-1539-y.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1539-y.

5. Nature: 無(wú)金屬的定向C-H鍵活化和硼化反應(yīng)

有機(jī)硼試劑是重要的合成中間體，在天然產(chǎn)物、藥物和有機(jī)材料的合成中起著關(guān)鍵作用。開(kāi)發(fā)更簡(jiǎn)單、更溫和、更有效的方法來(lái)研究有機(jī)硼，開(kāi)辟了一條通向多種物質(zhì)的道路。

南京大學(xué)史壯志教授課題組開(kāi)發(fā)了一種通用的定向C-H鍵活化方法，可用于對(duì)芳烴和雜環(huán)化合物進(jìn)行位點(diǎn)選擇性的C-H硼化反應(yīng)，而避免使用金屬催化劑。C7與C4硼化吲哚是通過(guò)溫和的方法合成的，具有廣泛的官能團(tuán)容忍性。使用BBr₃作為試劑和催化劑的機(jī)理是通過(guò)DFT計(jì)算建立的。所形成的硼化物向天然產(chǎn)物和藥物支架的下游轉(zhuǎn)化突出了這一策略的潛在應(yīng)用價(jià)值。

Jiahang Lv, Xiangyang Chen, Xiao-Song Xue, et al. Nature, 2019.

DOI:10.1038/s41586-019-1640-2.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1640-2.

6. Nature: 直接獲得N-三氟的甲酰胺、氨基甲酸酯、硫代氨基甲酸酯和尿素

酰胺和相關(guān)的羰基衍生物在物理和生命科學(xué)中具有相當(dāng)重要的作用。酰胺類化合物作為重要的生物構(gòu)件，其穩(wěn)定性和構(gòu)象影響著多肽和蛋白質(zhì)的結(jié)構(gòu)及其生物學(xué)功能。此外，酰胺鍵的形成是最常用的化學(xué)轉(zhuǎn)化之一。考慮到它們的普遍性，一種能夠在不影響其穩(wěn)定性的情況下改變酰胺鍵的基本性質(zhì)的技術(shù)在制藥、農(nóng)業(yè)化學(xué)和材料科學(xué)中可能具有相當(dāng)大的潛力。

氟化反應(yīng)被廣泛用來(lái)改變有機(jī)分子的物理性質(zhì)，如溶解度、親脂性、構(gòu)象、pKa和(代謝)穩(wěn)定性等。類似地，等排物和模擬肽的位點(diǎn)特異性的修飾，特別是N-甲基化修飾，已被用來(lái)改善化合物的穩(wěn)定性、物理性質(zhì)、生物活性和細(xì)胞通透性。然而，由于缺乏有效的合成方法，將N-甲基化和氟化相結(jié)合的N-三氟甲基化羰基基序尚未被探索。

亞琛工業(yè)大學(xué)Franziska Schoenebeck等報(bào)道了一種直接制備酰胺類和相關(guān)羰基化合物的N-三氟甲基化類似物的方法。該策略采用簡(jiǎn)單的操作方法制備了穩(wěn)定的胺甲酰基氟化物建筑模塊，這種建筑模塊可以很容易地轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的N-CF₃酰胺、氨基甲酸酯、硫代氨基甲酸酯和尿素。這種方法具有多種官能團(tuán)和立體化學(xué)容忍性，作者采用這種方法制備了大量高度功能化的化合物，包括廣泛使用的藥物、抗生素、激素和聚合物單元等。

Thomas Scattolin, Samir Bouayad-Gervais & Franziska Schoenebeck, Straightforward access to N-trifluoromethyl amides, carbamates, thiocarbamates and ureas, Nature, 2019, 573, 102–107.

DOI: 10.1038/s41586-019-1518-3.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1518-3.

7. Nature: 昆蟲(chóng)眼睛化石闡明三葉蟲(chóng)光學(xué)和節(jié)肢動(dòng)物的視覺(jué)能力

眼睛化石可以推斷出已滅絕的節(jié)肢動(dòng)物的視覺(jué)能力。然而，由于分類學(xué)和成巖作用而導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)或化學(xué)變化可能改變?cè)继卣?，因此有必要與現(xiàn)代物種進(jìn)行比較。隆德大學(xué)Johan Lindgren等報(bào)道了5400萬(wàn)年前的頭蠅（crane-flies）眼睛的詳細(xì)分子組成和顯微解剖，這為一些其他古代節(jié)肢動(dòng)物的光學(xué)系統(tǒng)的解釋提供了一個(gè)線索。這些保存完好的視覺(jué)器官由鈣化的角膜透鏡組成，而且這種角膜透鏡被含有真黑色素的間隙分隔開(kāi)。

作者還發(fā)現(xiàn)活的頭蠅的小面壁上存在真黑素，并且在復(fù)眼上可以形成最外層包含幾丁質(zhì)角膜的色素屏障。這是第一次記錄節(jié)肢動(dòng)物黑色的篩選色素，并揭示了昆蟲(chóng)眼睛的一種化石模式，包括抗腐爛的生物色素和全眼球的早期成巖礦化作用。晶狀體角質(zhì)層的可見(jiàn)次生級(jí)鈣化最初是幾丁質(zhì)化的，這對(duì)三葉蟲(chóng)的鈣化角膜有一定的意義，作者認(rèn)為這種三葉蟲(chóng)的鈣化角膜是人工保存的產(chǎn)物，而不是體內(nèi)生物礦化的產(chǎn)物。

雖然三葉蟲(chóng)的眼睛可能已經(jīng)被部分礦化，以獲得機(jī)械強(qiáng)度，但更有可能的是，它的有機(jī)成分通過(guò)梯度折射率光學(xué)和加強(qiáng)對(duì)晶狀體形狀的控制來(lái)強(qiáng)化功能。

Johan Lindgren, Dan-Eric Nilsson, Peter Sj?vall, et al. Fossil insect eyes shed light on trilobite optics and the arthropod pigment screen, Nature, 2019, 573, 122–125.

DOI: 10.1038/s41586-019-1473-z.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1473-z.

8. Nature: 利用細(xì)胞因子IC7Fc治療2型糖尿病

2型糖尿病非常普遍，全世界估計(jì)有3.7億患者，預(yù)計(jì)到2030年將增加一倍。盡管已經(jīng)有幾種成熟的治療2型糖尿病的藥物，但是一種能夠阻止或逆轉(zhuǎn)疾病惡化的藥物仍然有相當(dāng)大的需求。gp130受體細(xì)胞因子IL-6和CNTF不僅可以改變食物攝入量和體重，而且可以改善小鼠和人類的胰島素抵抗，但它們對(duì)2型糖尿病的治療作用有限。

因此，悉尼加文醫(yī)學(xué)研究所Mark A. Febbraio等設(shè)計(jì)了gp130配體IC7Fc，IC7Fc其中的一個(gè)gp130結(jié)合位點(diǎn)從IL-6中移除并由CNTF的LIF受體結(jié)合位點(diǎn)取代，其與免疫球蛋白G的Fc域融合，可產(chǎn)生類似CNTF的細(xì)胞因子，但依賴于IL-6受體信號(hào)。作者發(fā)現(xiàn)IC7Fc可以改善小鼠的糖耐量和高血糖，防止體重增加和肝臟脂肪變性。

此外，IC7Fc可通過(guò)激活轉(zhuǎn)錄調(diào)節(jié)因子YAP1來(lái)增加或防止骨骼肌質(zhì)量的丟失。在以人類細(xì)胞為基礎(chǔ)的試驗(yàn)中，以及在非人類靈長(zhǎng)類動(dòng)物中，IC7Fc治療不會(huì)導(dǎo)致炎癥或免疫原性的現(xiàn)象。因此，IC7Fc是一種切實(shí)可行的新一代生物制劑，可用于治療目前流行的2型糖尿病和肌肉萎縮等疾病。

Maria Findeisen, Tamara L. Allen, Darren C. Henstridge, et al. Nature, 2019, 574, 63–68.

DOI:10.1038/s41586-019-1601-9.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1601-9.

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