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院士成果速覽：唐本忠、趙東元、李永舫、朱道本、Peter Stang、張華、馮新亮、李亞棟頂刊大盤點(diǎn)

來(lái)源：本站時(shí)間：2019-10-25 10:21:23 瀏覽：11804次

1. 唐本忠ACS Nano：使用聚集誘導(dǎo)發(fā)光探針實(shí)現(xiàn)自組裝螺旋纖維的超高分辨率成像

唐本忠ACS Nano：使用聚集誘導(dǎo)發(fā)光探針實(shí)現(xiàn)自組裝螺旋纖維的超高分辨率成像

用于STED顯微鏡的有機(jī)熒光團(tuán)通常會(huì)因聚集態(tài)猝滅發(fā)射和較低的光穩(wěn)定性而遭受破壞，這大大限制了它們?cè)诔叻直媛氏聦?shí)時(shí)、原位和長(zhǎng)期成像的應(yīng)用。

香港科技大學(xué)的唐本忠教授和西安交通大學(xué)的黨東鋒教授設(shè)計(jì)了具有固態(tài)發(fā)光（光致發(fā)光量子產(chǎn)率＝25％）和優(yōu)異的光穩(wěn)定性的DP-TBT的AIE探針，以滿足STED成像技術(shù)的要求。除了具有出色的熒光性能外，DP-TBT還可以輕松形成自組裝螺旋線，最后通過超高分辨率STED納米顯微鏡很好地觀察到。結(jié)果顯示，虛線的DP-TBT螺旋纖維的纖維寬度大大減少，半峰全寬也只有178 nm，比共聚焦顯微鏡（1154 nm）獲得的實(shí)線高約6倍。STED的數(shù)據(jù)還用于重建裝配好的螺旋線的3D圖像。最后，通過長(zhǎng)期跟蹤和動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)，成功獲得了DP-TBT在自組裝過程中螺旋纖維的形成和生長(zhǎng)機(jī)制。這些發(fā)現(xiàn)表明，具有高光穩(wěn)定性的高發(fā)射AIEgen非常適合使用STED納米顯微鏡進(jìn)行超高分辨率的實(shí)時(shí)、原位和動(dòng)態(tài)成像。

文獻(xiàn)鏈接：

Super-Resolution Visualization of Self-Assembling Helical Fibers Using Aggregation-Induced Emission Luminogens in Stimulated Emission Depletion Nanoscopy

(ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.9b05914)

2. 張華Nano Energy：多層納米片組裝的RuNi合金納米結(jié)構(gòu)的合成，用于高效電催化制氫

張華Nano Energy：多層納米片組裝的RuNi合金納米結(jié)構(gòu)的合成，用于高效電催化制氫

合理設(shè)計(jì)和合成用于高效電催化析氫反應(yīng)（HER）的材料，對(duì)于開發(fā)和利用可再生能源至關(guān)重要。新加坡南洋理工大學(xué)的張華教授通過一鍋溶劑熱法制備由多層納米片組成的RuNi合金納米結(jié)構(gòu)（RuNi NSs）。這些納米材料在堿性條件下表現(xiàn)出卓越的電催化HER活性，在10 mA/cm²下的低電勢(shì)僅為15 mV，Tafel斜率僅為28 mV/dec，遠(yuǎn)優(yōu)于商業(yè)化的Ru/C和Pt/C催化劑。優(yōu)異的性能歸因于其較大的電化學(xué)活性表面積（154 m²/g），以及有助于水解離并優(yōu)化氫吸附和解吸的Ni合金化作用。這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)和合成用于高效電催化的新材料鋪平了道路。

文獻(xiàn)鏈接：

Synthesis of RuNi Alloy Nanostructures Composed of Multilayered Nanosheets for Highly Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution

(Nano Energy, 2019, DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104173)

3. 趙東元和麥立強(qiáng)J. Am. Chem. Soc.：二維介孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)通過自下而上的組裝提供優(yōu)異的贗電容儲(chǔ)鈉能力

趙東元和麥立強(qiáng)J. Am. Chem. Soc.：二維介孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)通過自下而上的組裝提供優(yōu)異的贗電容儲(chǔ)鈉能力

具有介孔性的二維（2D）異質(zhì)結(jié)構(gòu)由于其集成的功能，豐富的活性位點(diǎn)和縮短的擴(kuò)散距離而在電催化、光催化、能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換技術(shù)方面提供了令人興奮的機(jī)會(huì)。但是，由于采用傳統(tǒng)的化學(xué)、機(jī)械剝落或自組裝方法的巨大限制，目前尚未將層狀介觀結(jié)構(gòu)結(jié)合在一起。

復(fù)旦大學(xué)的趙東元院士和武漢理工大學(xué)的麥立強(qiáng)教授探索了在溫和條件下進(jìn)行的自下而上的組裝策略，該方法可輕松合成具有均勻中孔尺寸的單層介孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)，使鈉離子贗電容器在非水電解質(zhì)中的超高速存儲(chǔ)能力和循環(huán)壽命得以實(shí)現(xiàn)。這種全新的異質(zhì)結(jié)構(gòu)由井井有條的單層介孔二氧化鈦納米片和兩側(cè)組裝的兩層介孔碳單層組成。值得注意的是，互連的大介孔和異質(zhì)界面的組合導(dǎo)致了可逆贗電容的高度提升（在1 mV/s的掃描速率下占總電荷存儲(chǔ)的96.4％），它使材料能夠在快速鈉化和脫鈉過程中保持強(qiáng)大的機(jī)械穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究揭示了將中孔引入異質(zhì)界面作為增強(qiáng)電活性材料電荷存儲(chǔ)動(dòng)力學(xué)的策略的重要性。

文獻(xiàn)鏈接：

Two-Dimensional Mesoporous Heterostructure Delivering Superior Pseudocapacitive Sodium Storage via Bottom-Up Monomicelle Assembly

(J. Am. Chem. Soc, 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b06962)

4. 朱道本、張德清和狄重安Angew. Chem. Int. Ed.：基于硒取代DPP聚合物的高性能p型有機(jī)熱電材料的研究

朱道本、張德清和狄重安Angew. Chem. Int. Ed.：基于硒取代DPP聚合物的高性能p型有機(jī)熱電材料的研究

高性能有機(jī)熱電（TE）材料的開發(fā)對(duì)于靈活的發(fā)電和固體冷卻應(yīng)用至關(guān)重要。中科院朱道本院士、張德清教授和狄重安教授證明了硒取代的二酮吡咯并吡咯（DPP）衍生物在TE性能方面的顯著增強(qiáng)。在聚合物的摻雜狀態(tài)下，除了分子間的強(qiáng)相互作用和1.0-2.3 cm²/V/s的高霍爾遷移率外，PDPPSe-12的最大功率因數(shù)和ZT分別高達(dá)364μW/m/K²和0.25。該性能是硫基DPP衍生物的兩倍以上，代表了基于高遷移率聚合物的p型有機(jī)熱電材料的最高數(shù)值。這些結(jié)果表明，硒替代可以作為合理設(shè)計(jì)具有最先進(jìn)熱電性能的聚合物的有力策略。

文獻(xiàn)鏈接：

Selenium-substituted DPP Polymer for High Performance p-Type Organic Thermoelectric Materials

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.201911058)

5. Peter J. Stang Nat. Commun.：金屬環(huán)-C60配合物中主客體相互作用的單分子水平控制

Peter J. Stang Nat. Commun.：金屬環(huán)-C60配合物中主客體相互作用的單分子水平控制

主客體相互作用在許多生物和化學(xué)過程中都至關(guān)重要。但是，在單分子水平上研究主體-客體系統(tǒng)的形成和分解是一項(xiàng)艱巨的任務(wù)。

美國(guó)猶他大學(xué)Peter J. Stang教授發(fā)現(xiàn)有機(jī)鉑（II）金屬循環(huán)主體的單分子電導(dǎo)率可以通過摻入C60客體分子而提高一個(gè)數(shù)量級(jí)。用掃描隧道顯微鏡斷裂連接技術(shù)對(duì)金屬環(huán)-C60結(jié)進(jìn)行機(jī)械拉伸會(huì)導(dǎo)致金屬環(huán)中的C60客體從金屬環(huán)中釋放，因此電導(dǎo)會(huì)切換回自由主水平。具有不同形狀和型腔尺寸的金屬循環(huán)主體表現(xiàn)出不同程度的柔韌性，以適應(yīng)C60客體的響應(yīng)機(jī)械拉伸。DFT計(jì)算為基于金屬環(huán)和金屬環(huán)-C60絡(luò)合物的分子結(jié)的電子結(jié)構(gòu)和電荷傳輸性質(zhì)提供了進(jìn)一步的見解。

文獻(xiàn)鏈接：

Single-molecule level control of host-guest interactions in metallocycle-C₆₀ complexes

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-12534-6)

6. 李永舫、李耀文Nat. Commun.：高性能倒置結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池界面能帶結(jié)構(gòu)的重構(gòu)

李永舫、李耀文Nat. Commun.：高性能倒置結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池界面能帶結(jié)構(gòu)的重構(gòu)

由于加劇的電荷載流子復(fù)合，有機(jī)-無(wú)機(jī)鈣鈦礦活性層表面的帶電缺陷對(duì)太陽(yáng)能電池性能有巨大的影響。蘇州大學(xué)的李永舫院士和李耀文教授發(fā)現(xiàn)帶電表面缺陷在鈍化后可以是良性的，并可以進(jìn)一步用于界面能帶結(jié)構(gòu)的重構(gòu)。

基于帶相反電荷的離子之間的靜電相互作用，碘離子電離后具有路易斯酸特征的富勒烯骨架（PCBB-3N-3I）不僅可以有效鈍化帶正電荷的表面缺陷，而且可以在鈣鈦礦活性層的頂部以優(yōu)選的方向組裝。因此，具有強(qiáng)分子電偶極子的PCBB-3N-3I形成偶極子夾層，以重新構(gòu)造界面能帶結(jié)構(gòu)，從而增強(qiáng)了內(nèi)置電勢(shì)和電荷收集。倒置結(jié)構(gòu)的平面異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池展現(xiàn)出了21.1％的功率轉(zhuǎn)換效率和強(qiáng)大的環(huán)境穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作為通過合理利用鈍化后的帶電缺陷來(lái)提高鈣鈦礦型太陽(yáng)能電池開辟了新的窗口。

文獻(xiàn)鏈接：

Recon?guration of interfacial energy band structure for high-performance inverted structure perovskite solar cells

(Nat. Chem, 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-12613-8)

7. 李亞棟、王定勝、張加濤、戎宏盼J. Am. Chem. Soc.：金屬有機(jī)骨架轉(zhuǎn)變產(chǎn)生的鉍單原子及其作為還原CO₂的電催化劑的用途

李亞棟、王定勝、張加濤、戎宏盼J. Am. Chem. Soc.：金屬有機(jī)骨架轉(zhuǎn)變產(chǎn)生的鉍單原子及其作為還原CO2的電催化劑的用途

為了減輕二氧化碳的排放和積累，實(shí)現(xiàn)可持續(xù)碳循環(huán)利用的最有吸引力的方法之一是利用可再生能源將二氧化碳電還原為清潔能源。不幸的是，在反應(yīng)中間體之間的弱結(jié)合相互作用中仍然存在需要突破的瓶頸，并且催化劑通常過電位高，在這種情況下，動(dòng)力學(xué)上更優(yōu)選的析氫反應(yīng)（HER）始終勝過CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR），從而導(dǎo)致目標(biāo)產(chǎn)品的效率低和選擇性差。

鉍基材料具有低成本和低毒性，對(duì)于CO₂RR表現(xiàn)良好。對(duì)于均相Bi和均相Bi催化劑，CO2RR的主要產(chǎn)物分別為CO和甲酸酯。但是，很少有關(guān)于鉍基材料在低過電位（η）下以高選擇性和高活性（電流密度，j）將水溶液中的CO₂電化學(xué)還原為CO的報(bào)道。

清華大學(xué)李亞棟院士、王定勝教授和北京理工大學(xué)張加濤教授和戎宏盼教授通過將鉍基金屬有機(jī)骨架（Bi-MOF）和雙氰胺（DCD）進(jìn)行CO₂RR的熱分解來(lái)獲得多孔碳網(wǎng)絡(luò)上唯一的Bi-N₄位點(diǎn)。有趣的是，原位環(huán)境透射電子顯微鏡（ETEM）分析不僅直接觀察到從Bi-MOF還原為Bi納米顆粒（NPs），而且還展示了Bi NPs的隨后霧化，這是由DCD分解釋放的NH₃輔助的。與可逆氫電極相比，催化劑具有高的法拉第效率（FECO高達(dá)97％）和5535 h^-1的高周轉(zhuǎn)頻率，在0.39 V的低超電勢(shì)下具有高的固有CO₂還原活性，可用于CO轉(zhuǎn)化。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論結(jié)果表明，單原子Bi-N₄位點(diǎn)同時(shí)是CO₂活化和關(guān)鍵中間體COOH*的快速形成中心，同時(shí)具有低自由能壘。

文獻(xiàn)鏈接：

Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal?Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO₂ Reduction

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b08259)

8. 馮新亮、鄭治坤Nat. Chem.：基于表面活性劑單分子膜輔助在水表面合成少層二維結(jié)晶聚合物

馮新亮、鄭治坤Nat. Chem.：基于表面活性劑單分子膜輔助在水表面合成少層二維結(jié)晶聚合物

盡管近年來(lái)聚合物發(fā)展迅速，但是制備結(jié)晶的二維聚合物仍然具有挑戰(zhàn)性。德國(guó)德累斯頓大學(xué)的馮新亮教授和中山大學(xué)的鄭治坤教授報(bào)道了通過表面活性劑單分子膜輔助的胺和酸酐單體之間的反應(yīng)，在水表面可控合成幾層二維聚酰亞胺晶體。

作者獲得了具有高結(jié)晶度，約2 nm的厚度和約3.5μm²的平均晶疇尺寸的聚合物。使用X射線散射和透射電子顯微鏡技術(shù)表征了材料的分子結(jié)構(gòu)、晶粒邊界及其邊緣結(jié)構(gòu)。這些特征得到了計(jì)算的支持。結(jié)晶聚合物的形成歸因于水-表面活性劑界面上單體的預(yù)組織。表面活性劑取決于其極性頭，促進(jìn)了單體的排列，進(jìn)而促進(jìn)了它們相對(duì)于水表面的水平或垂直聚合。用帶有羧酸基團(tuán)的表面活性劑觀察到后者，該表面活性劑通過縮合反應(yīng)垂直錨定胺單體。在這兩種情況下，均生長(zhǎng)了微米級(jí)，幾層的二維聚酰胺晶體。

文獻(xiàn)鏈接：

On-water surface synthesis of crystalline, few-layer two-dimensional polymers assisted by surfactant monolayers

(Nat. Chem., 2019, DOI: 10.1038/s41557-019-0327-5)

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